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Isotope dilution inductively coupled plasma mass spectrometry for determination of $$^{126}$$Sn content in spent nuclear fuel sample

ICP-MSを用いた同位体希釈質量分析法による使用済燃料中の$$^{126}$$Snの定量

浅井 志保; 利光 正章; 半澤 有希子; 鈴木 英哉; 篠原 伸夫; 伊奈川 潤; 奥村 啓介; 宝徳 忍; 木村 貴海; 鈴木 健介*; 金子 悟*

Asai, Shiho; Toshimitsu, Masaaki; Hanzawa, Yukiko; Suzuki, Hideya; Shinohara, Nobuo; Inagawa, Jun; Okumura, Keisuke; Hotoku, Shinobu; Kimura, Takaumi; Suzuki, Kensuke*; Kaneko, Satoru*

高レベル放射性廃棄物に含まれる長寿命核種の1つである$$^{126}$$Snのインベントリ評価を目的として、ICP-MSによる$$^{126}$$Snの分析法を開発した。また、照射履歴の明確な使用済燃料溶解液を分析試料として、開発した$$^{126}$$Sn分析法の妥当性を検証するとともに、使用済燃料溶解液中の$$^{126}$$Sn存在量及び共存するスズ同位体の同位体比を算出した。ICP-MS測定の前処理法として、陰イオン交換法を採用し、$$^{126}$$Snの主要な測定妨害核種$$^{126}$$Teや、高放射性の成分Sr, Y, Cs、及びBaを分離除去した。陰イオン交換樹脂に吸着したスズは、1M HNO$$_{3}$$によって定量的に溶出した。得られたスズ溶出液中のスズの同位体比は、ICP-MSによって精度よく測定され、また、国内初の$$^{126}$$Sn実測値が得られた。さらに、スズ同位体比は燃焼計算コードORIGEN2による計算値ともよく一致したことから、ORIGEN2による計算の信頼性を確認できた。

The $$^{126}$$Sn content in a spent nuclear fuel solution was determined by ICP-MS for its inventory estimation in high-level radioactive waste. An irradiated UO$$_{2}$$ fuel was used as a sample to evaluate the reliability of the methodology. Prior to the measurement, Sn was separated from $$^{126}$$Te, which causes major isobaric interference in the determination of $$^{126}$$Sn content, along with highly radioactive coexisting elements using an anion-exchange column. The absence of counts attributed to Te in the Sn-containing effluent indicates that Te was completely removed. After washing, Sn retained on the column was readily eluted with 1 M HNO$$_{3}$$. The isotope ratios of Sn were successfully determined and showed good agreement with those obtained through ORIGEN2 calculations. The results reported in this paper are the first experimental values of $$^{126}$$Sn content in the spent nuclear fuel solution originating in spent nuclear fuel irradiated at a nuclear power plant in Japan.

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