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Localized 5$$f^2$$ states in UPd$$_5$$Al$$_2$$ and valence crossover in the Vicinity of Heavy-Fermion superconductivity

UPd$$_5$$Al$$_2$$における局在5$$f^2$$電子状態と重い電子系超伝導近傍の価数転移

目時 直人; 芳賀 芳範; 山本 悦嗣; 松田 雅昌*

Metoki, Naoto; Haga, Yoshinori; Yamamoto, Etsuji; Matsuda, Masaaki*

ウラン金属間化合物UPd$$_5$$Al$$_2$$は、四価イオンU$$^{4+}$$の局在5$$f^2$$($$^3H_4$$)電子状態を伴うことを中性子散乱による結晶場スペクトルから明らかにした。この電子状態は、最近研究した$$f$$電子数と結晶構造が同じ希土類参照物質PrPd$$_5$$Al$$_2$$と同一であり、c軸方向に大きな磁気モーメントを伴う平べったい形状の軌道が、縦長の体心正方晶の持つ二次元結晶場ポテンシャルによって安定化されていることがわかった。ウランの5$$f$$電子が金属状態において局在的な性格を持つことは非常に珍しい発見であり、やはり、結晶構造の特殊性に起因する。ウランが四価イオンであることは、三価のNpPd$$_5$$Al$$_2$$との間に価数転移が存在することを意味し、この価数転移が結晶格子の異常や電気抵抗の増加によって観察されることを明らかにした。また、価数が不安定な領域で超伝導や磁気転移、重い電子系状態など多体効果の存在を示す数多くの現象が生じていることがわかった。

The localized 5$$f$$ states with 5$$f^2$$ ($$^3H_4$$) configuration of U$$^{4+}$$ ion have been revealed in UPd$$_5$$Al$$_2$$. We found that the low-lying states are the same as PrPd$$_5$$Al$$_2$$ flat orbitals with large $$J_z$$ are stabilized by a two-dimensional CEF potential in the unique crystal structure. The present study involves the valence crossover from tetravalent to trivalent in a series of AnPd$$_5$$Al$$_2$$, demonstrated by lattice and/or transport anomaly as well as many body effects in the vicinity of the boundary. The valence instability plays important role for the unusual heavy fermion superconductivity in NpPd$$_5$$Al$$_2$$.

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