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Mechanism of phase transfer of uranyl ions; A Vibrational sum frequency generation spectroscopy study on solvent extraction in nuclear reprocessing

ウラニルイオンの相間移動メカニズム; 振動和周波発生分光法による再処理で使用されている溶媒抽出の研究

日下 良二; 渡邉 雅之

Kusaka, Ryoji; Watanabe, Masayuki

リン酸トリブチル(TBP)によるウラニルイオン(UO$$_{2}$$$$^{2+}$$)の溶媒抽出のメカニズムを理解することは、使用済核燃料の処理技術および廃棄技術の発展の一助になると考えられる。これまでに水相中のウラニルイオンは、TBPが多く存在する有機相と水相の界面に吸着され、界面でTBPと錯体を形成し、有機相に抽出されると考えられてきた。本研究では、振動和周波数発生(VSFG)分光法を用いることによってウラニル-TBP錯体が界面で形成しないことを示し、硝酸ウラニル(UO$$_{2}$$(NO$$_{3}$$)$$_{2}$$)が、界面を通過した後に有機相においてUO$$_{2}$$(NO$$_{3}$$)$$_{2}$$(TBP)$$_{2}$$を形成して抽出が完了することを示唆した。

Mechanistic understanding of solvent extraction of uranyl ions (UO$$_{2}$$$$^{2+}$$) by tributyl phosphate (TBP) will help improve the technology for the treatment and disposal of spent nuclear fuels. So far, it has been believed that uranyl ions in the aqueous phase are adsorbed to a TBP-enriched organic/aqueous interface, form complexes with TBP at the interface, and are extracted into the organic phase. Here we show that uranyl-TBP complex formation does not take place at the interface using vibrational sum frequency generation (VSFG) spectroscopy and propose an alternative extraction mechanism that uranyl nitrate, UO$$_{2}$$(NO$$_{3}$$)$$_{2}$$, passes through the interface and forms the uranyl-TBP complex, UO$$_{2}$$(NO$$_{3}$$)$$_{2}$$(TBP)$$_{2}$$, in the organic phase.

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パーセンタイル:100

分野:Chemistry, Physical

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