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論文

Benchmark study of DFT with Eu and Np M$"o$ssbauer isomer shifts using second-order Douglas-Kroll-Hess Hamiltonian

金子 政志; 渡邉 雅之; 宮下 直*; 中島 覚*

Hyperfine Interactions, 239(1), p.20_1 - 20_10, 2018/12

fブロック化合物に対する密度汎関数計算の精度向上を目指し、$$^{151}$$Eu, $$^{237}$$Npメスバウアー異性体シフトを指標として、二次Douglas-Kroll-Hess(DKH2)ハミルトニアンを用いて相対論密度汎関数法のベンチマーク研究を行った。純粋な密度汎関数法による電子交換相互作用とHartree-Fockによる厳密な電子交換相互作用の混合パラメータを変えて、メスバウアー異性体シフトの実験値に対する平均二乗誤差を比較した。その結果、$$^{151}$$Eu, $$^{237}$$Npメスバウアー異性体シフトに対して、厳密な交換相互作用の割合が、それぞれ30, 60%のときに、平均二乗誤差が最小になることが明らかになった。

論文

Complexation of Eu(III), Pb(II), and U(VI) with a ${{it Paramecium}}$ glycoprotein; Microbial transformation of heavy elements in the aquatic environment

香西 直文; 坂本 文徳; 田中 万也; 大貫 敏彦; 佐藤 隆博*; 神谷 富裕*; Grambow, B.

Chemosphere, 196, p.135 - 144, 2018/04

バクテリアや菌類等の微生物が環境中で重元素の化学状態を変化させることは知られているが、原生動物の作用についてはほとんど未解明である。本研究では、代表的な原生動物であるゾウリムシと水中のEu(III), Pb(II), U(VI)の反応を調べた。micro-PIXEを用いた非破壊分析では、ゾウリムシ生細胞に吸着した重元素はほとんど検出できなかったが、死滅細胞へは明らかな吸着が認められた。生細胞の細胞表面から自然に溶出する糖タンパク質と重元素が結合して擬似コロイドとなることを見いだした。本来は細胞に吸着するはずの元素が糖タンパク質と錯形成し水溶性の擬似コロイドとなることにより、生細胞への吸着が低下したことが示唆される。

論文

Density functional theory study on the geometric and electronic structures of Fe$$_{2}$$O$$_{2}$$ and the reaction of Fe$$_{2}$$ + O$$_{2}$$

中沢 哲也

Computational Materials Science, 146, p.334 - 345, 2018/04

Fe$$_{2}$$O$$_{2}$$の可能な構造に対して最も安定した異性体を得るためB3LYP及びBroken-symmetry (BS)法を取り入れたB3LYPを用いた計算を行った。得られた安定異性体に基づいてrhombic Fe$$_{2}$$($$mu$$-O)$$_{2}$$に向かうFe$$_{2}$$とO$$_{2}$$の反応機構を調べた。Fe$$_{2}$$($$mu$$-O)$$_{2}$$のBS-singletが全てのFe$$_{2}$$O$$_{2}$$異性体で最安定状態にある。Open-cycle ($$eta^{1}$$-O)Fe$$_{2}$$($$mu$$-O)の$$^{9}$$A"とnear-linear OFeOFeの$$^{3}$$Aが2番目、3番目に安定な異性体である。安定異性体に対して計算した振動数は過去の理論や実験研究と一致した。Rhombic Fe$$_{2}$$($$mu$$-O)$$_{2}$$に向かうFe$$_{2}$$とO$$_{2}$$の反応に対して計算したsingletとnonetのポテンシャルエネルギー面からこの反応はnonetからsingletへのスピン反転を経て断熱的に進むことを示唆している。反応中間体や最終生成物のFe-O結合はイオン結合及び共有結合の両方の特徴を持ち、そして、FeからOへの大きな電荷移動のため高い分極率を持つことをNBO解析は示している。

論文

Shielding performance of newly developed boron-loaded concrete for DT neutrons

佐藤 聡*; 今野 力; 中島 宏; 塩永 亮介*; 野瀬 裕之*; 伊藤 祐二*; 橋本 博英*

Journal of Nuclear Science and Technology, 55(4), p.410 - 417, 2018/04

中性子遮蔽性能の向上を目的に、ホウ素を重量濃度で10%以上含有するボロンコンクリートを新たに開発した。原子力機構FNSのDT中性子源と新たに開発したボロン含有コンクリートを用いて中性子遮蔽実験を実施し、$$^{93}$$Nb(n,2n)$$^{92m}$$Nb及び$$^{197}$$Au(n,$$gamma$$)$$^{198}$$Au反応の反応率を測定した。この実験の解析をMCNP及びFENDL-2.1を用いて行った。計算値は実験値とよく一致し、ボロン含有コンクリートの原子組成データとその核データの精度は非常に良いことを確認した。加えて、ボロン含有コンクリート及びその他のコンクリート中の実効線量率及び$$^{59}$$Co(n,$$gamma$$)$$^{60}$$Co及び$$^{151}$$Eu(n,$$gamma$$)$$^{152}$$Eu反応の反応率を計算した。今回開発したボロン含有コンクリートは、他のコンクリートと比べ、DT中性子に対し非常に良い遮蔽性能を有していることがわかった。

論文

Influence of chemical speciation in reactor cooling system on pH of suppression pool during BWR severe accident

塩津 弘之; 石川 淳; 杉山 智之; 丸山 結

Journal of Nuclear Science and Technology, 55(4), p.363 - 373, 2018/04

The influences of chemical speciation for Cs-I-Te-Mo-Sn-B-C-O-H system, simulating a state in the reactor cooling system (RCS) of BWR, on pH of the suppression chamber (S/C) water pool were analytically investigated with PHREEQC code. Major conditions were chosen on the basis of the outputs from a BWR severe accident analysis by THALES2 code and chemical thermodynamic analysis with VICTORIA2.0 code. The chemical thermodynamic analysis showed that the chemical speciation of important volatile FPs, Cs and I, was strongly influenced by Mo and B$$_{4}$$C control material. As a consequence, pH of the S/C water pool was predicted to range from approximately 6 to 10, depending on the fraction of volatile FPs transported from the RCS to the S/C water pool and the H$$_{2}$$/H$$_{2}$$O ratio associated with the oxygen potential. It was implied that the formation of volatile I species such as I$$_{2}$$ in the S/C water pool was larger by 3 orders at the lowest pH than that at the highest pH.

論文

Dimension-reduced cross-section adjustment method based on minimum variance unbiased estimation

横山 賢治; 山本 章夫*; 北田 孝典*

Journal of Nuclear Science and Technology, 55(3), p.319 - 334, 2018/03

次元削減に関する技術を応用して炉定数調整法の新しい理論式を導出した。この新しい理論式を次元削減炉定数調整法(DRCA)として提案する。DRCAの導出は最小分散不偏推定(MVUE)に基づいており、正規分布の仮定を必要としない。DRCAの結果は、ユーザが定義する行列で指定する次元削減後の特徴空間に依存する。このため、DRCA1, DRCA2, DRCA3という3種類の次元削減炉定数調整法を提案する。数式による検討及び数値計算による検証を行ったところ、DRCA2は、現在広く使われている炉定数調整法と等価になることが分かった。更に、DRCA3は、以前の研究で提案した最小分散不偏推定に基づく炉定数調整法と等価になることが分かった。

論文

Measurements of neutronic characteristics of rectangular and cylindrical coupled hydrogen moderators

甲斐 哲也; 加美山 隆*; 平賀 富士夫*; 大井 元貴; 広田 克也*; 鬼柳 善明*

Journal of Nuclear Science and Technology, 55(3), p.283 - 289, 2018/03

Extensive simulation calculations were performed in the design studies of the coupled hydrogen moderator for the pulsed spallation neutron source of the Japan Proton Accelerator Research Facility (J-PARC). It was indicated that a para-hydrogen moderator had an intensity-enhanced region at the fringe part, and that pulse shapes emitted from a cylindrical para-hydrogen moderator gave higher pulse-peak intensities with narrower pulse widths than those from a rectangular one without penalizing the time-integrated intensities. To validate the peculiar distribution and advantages in pulse shapes experimentally, some measurements were performed at the neutron source of the Hokkaido University electron linear accelerator facility. It was observed that the neutron intensity was enhanced at edges of the para-hydrogen moderators, whereas it decreased at the same part of the ortho-rich-hydrogen moderator, where the dimension of those moderators was 50 mm in thickness and 120 mm in width and height. The spatial distribution and pulse shapes were also measured for a cylindrical coupled para-hydrogen moderator that has the same dimensions as for the coupled moderator employed for J-PARC. The measured results from the cylindrical moderator were consistent with the results obtained in the design studies for the moderator for J-PARC.

論文

Sound speeds in and mechanical properties of (U,Pu)O$$_{2-x}$$

廣岡 瞬; 加藤 正人

Journal of Nuclear Science and Technology, 55(3), p.356 - 362, 2018/03

密度, O/MおよびPu含有率をパラメータとして、MOXの音速測定を行った。これらのパラメータの影響はそれぞれ一次関数でよくフィッティングすることができ、MOXの音速を評価するフィッティング式が得られた。得られた音速のデータから機械物性が評価され、例として、密度低下によりヤング率は急激に低下する結果が得られた。また、過去に報告されている熱膨張のデータを用いることにより、ヤング率の温度依存性を評価した。温度上昇によりヤング率が低下し、文献値とよく一致する結果が得られた。

論文

Behavior of cesium molybdate, Cs$$_{2}$$MoO$$_{4}$$, in severe accident conditions, 1; Partitioning of Cs and Mo among gaseous species

Do, Thi Mai Dung*; Sujatanond, S.*; 小川 徹

Journal of Nuclear Science and Technology, 55(3), p.348 - 355, 2018/03

シビアアクシデント時のセシウム挙動理解のために、水素-水蒸気環境におけるCs$$_{2}$$MoO$$_{4}$$の高温化学を調べた。Cs$$_{2}$$MoO$$_{4}$$-MoO$$_{3}$$疑似二元系をRedlich-Kister型の熱化学モデルで記述した。モデルの検証のために、Cs$$_{2}$$MoO$$_{4}$$の蒸発損失速度を熱天秤で乾燥及び湿潤アルゴン雰囲気下で測定し、解析により正確に予測評価できることを示した。同モデルを用いて、全電源喪失によるBWR炉心損傷時のCs及びMoの気相化学種間での分配を評価した。

論文

Rational evaluation of the therapeutic effect and dosimetry of auger electrons for radionuclide therapy in a cell culture model

篠原 彩花*; 花岡 宏史*; 坂下 哲哉*; 佐藤 達彦; 山口 藍子*; 石岡 典子*; 対馬 義人*

Annals of Nuclear Medicine, 32(2), p.114 - 122, 2018/02

オージェ放出核種を用いた放射線治療は、高い治療効果と低い正常組織反応を期待できる。本研究では、オージェ放出核種$$^{125}$$Iと$$beta$$線放出核種$$^{131}$$Iを2次元と3次元の培養細胞に取り込ませて、その細胞致死率を測定した。また、粒子・重イオン輸送計算コードPHITSを用いて、各条件に対する細胞の吸収線量分布を精度よく計算し、細胞生存率と吸収線量の関係について評価した。その結果、$$^{125}$$I治療は$$^{131}$$I治療と比較して、2次元培養細胞の場合はほぼ同程度の効果が得られるが、3次元培養細胞の場合は治療効果が低いことが分かった。これは、クロスファイア効果と呼ばれる一本の$$beta$$線が複数の細胞をヒットする効果と、薬剤が培養細胞内に均一に分布しない効果に起因すると考えられる。

論文

Heavy ion acceleration at J-PARC

佐藤 進; J-PARC Heavy Ion Collaboration*

EPJ Web of Conferences (Internet), 171, p.21002_1 - 21002_4, 2018/02

J-PARCは現在、大強度陽子加速器を用いた研究が精力的に進められているが、近年、国内だけでなく国際的なコミュニティーから、重イオンの加速を併設する計画研究(J-PARC-HI)が活発になっている。本発表では、このJ-PARC-HIにおける物理研究テーマを報告するととともに、J-PARCの現状についても併せて報告する。

論文

Experimental and statistical study on fracture boundary of non-irradiated Zircaloy-4 cladding tube under LOCA conditions

成川 隆文; 山口 彰*; Jang, S.*; 天谷 政樹

Journal of Nuclear Materials, 499, p.528 - 538, 2018/02

 被引用回数:1

For estimating fracture probability of fuel cladding tube under loss-of-coolant accident conditions, laboratory-scale integral thermal shock tests were conducted on non-irradiated Zircaloy-4 cladding tube specimens. Then, the obtained binary data with respect to fracture or non-fracture of the cladding tube specimen were analyzed statistically. A method to obtain the fracture probability curve as a function of equivalent cladding reacted (ECR) was proposed using Bayesian inference for generalized linear models: probit, logit, and log-probit models. Then, model selection was performed in terms of physical characteristics and information criteria, a widely applicable information criterion and a widely applicable Bayesian information criterion. As a result, it was clarified that the log-probit model was the best model to estimate the fracture probability. It was shown that 20% ECR corresponded to a 5% probability level with a 95% confidence of fracture of the cladding tube specimens.

論文

A Novel microemulsion phase transition; Toward the elucidation of third-phase formation in spent nuclear fuel reprocessing

Mu, J.*; 元川 竜平; 阿久津 和宏*; 西辻 祥太郎*; Masters, A. J.*

Journal of Physical Chemistry B, 122(4), p.1439 - 1452, 2018/02

We present evidence that the transition between organic and third phases, which is an unusual transition between two isotropic, bi-continuous micro-emulsion phases. This system contains quaternary; water, n-dodecane, nitric acid, tributyl phosphate (TBP). This quaternary system has been shown to exhibit, under appropriate conditions, three coexisting phases: a light organic phase, an aqueous phase, and the so-called third phase. In this work, we focused on the coexistence of the light organic phase with the third phase using methods of molecular dynamics (MD) simulation and small-angle X-ray scattering (SAXS). Snapshots from the MD simulations as well as a cluster analysis of the organic and third phases revealed structures akin to bi-continuous micro-emulsion phases, with the polar species residing within a mesh, and with the surface of the mesh formed by amphiphilic TBP molecules. The non-polar n-dodecane molecules were observed in these snapshots to be outside this mesh. The only large-scale structural differences observed between the two phases were the dimensions of the mesh. Evidence for the correctness of these structures was provided by the results of SAXS studies, where the profiles obtained for both the organic and third phases agreed well with those calculated from simulation.

論文

Mechanisms responsible for two possible electrochemical reactions in Li$$_{1.2}$$Ni$$_{0.13}$$Mn$$_{0.54}$$Co$$_{0.13}$$O$$_{2}$$ used for lithium ion batteries

小西 宏明*; 平野 辰巳*; 高松 大郊*; 軍司 章*; Feng, X.*; 古月 翔*; 奥村 壮文*; 寺田 尚平*; 田村 和久

Journal of Solid State Chemistry, 258, p.225 - 231, 2018/02

 被引用回数:1

リチウムイオン電池の正極材料であるLi$$_{1.2}$$Ni$$_{0.13}$$Mn$$_{0.54}$$Co$$_{0.13}$$O$$_{2}$$について、充放電過程における構造変化について調べた。実験結果から、充電過程ではSOCが大きくなるとともに、Li$$_{2}$$MnO$$_{3}$$、LiNi$$_{0.33}$$Mn$$_{0.33}$$Co$$_{0.33}$$O$$_{2}$$、Li$$_{2}$$MnO$$_{3}$$の順に結構構造が変化するのに対して、放電過程では、Li$$_{2}$$MnO$$_{3}$$、LiNi$$_{0.33}$$Mn$$_{0.33}$$Co$$_{0.33}$$O$$_{2}$$の順に結晶構造が変化することが分かった。

論文

Crystallographic, magnetic, thermal, and electric transport properties in UPtIn single crystal

松本 裕司*; 芳賀 芳範; 立岩 尚之; 山本 悦嗣; Fisk, Z.*

Journal of the Physical Society of Japan, 87(2), p.024706_1 - 024706_4, 2018/02

Single crystal samples of UPtIn with the hexagonal structure are grown from indium flux. Strong uniaxial magnetic anisotropy is revealed from magnetic property measurements. Specific heat measurement reveals a significant deviation from $$T$$-linear behavior, indicating the smaller electronic specific heat than the previous study.

論文

陽電子消滅測定手法と高分子などの材料研究への応用

平出 哲也

科学と工業, 92(2), p.44 - 54, 2018/02

陽電子は電子の反粒子であり電子と対消滅し質量に相当するエネルギーを$$gamma$$線として放出する。この$$gamma$$線を計測する手法を陽電子消滅法と呼ぶ。その時刻情報、エネルギー情報、放出角度の情報はいろいろな材料研究に用いられてきた。ここでは、陽電子消滅法の中でも、消滅寿命、消滅$$gamma$$線ドップラー拡がり、消滅寿命-運動量相関を主に取り上げ、金属材料や高分子材料に関する研究例を挙げながら解説する。

論文

もう一つの重要なピース; キラーソフトとしての国産一点炉燃焼計算コード

須山 賢也; 横山 賢治

核データニュース(インターネット), (119), p.38 - 47, 2018/02

我が国は数多くの核計算コードを開発してきたが、未だに広く使用されるORIGEN2コードを置き換える一点炉燃焼計算コードの開発には至っていない。一点炉燃焼計算コードは我が国で増大する使用済燃料の特性評価に欠かせず、また断面積だけでは無く核分裂収率や崩壊データまでを含むあらゆる評価済核データを使用するために、核データや核計算コード分野においてキラーソフトと成り得るものである。本稿では、このような一点炉燃焼計算コードを我が国で開発する必要性や、筆者の考えるコードの機能及び性能を論じる。

論文

第16回捕獲ガンマ線スペクトロスコピーと関連トピックスに関する国際シンポジウムに参加して

岩本 信之

核データニュース(インターネット), (119), p.1 - 5, 2018/02

第16回捕獲ガンマ線スペクトロスコピーと関連トピックスに関する国際シンポジウム(CGS16)が、2017年9月18$$sim$$22日に中国上海で開催された。この会議では、$$gamma$$線分光及び$$gamma$$線が係る幅広い分野(原子核構造、原子核反応、宇宙核物理、原子核理論、実験技術と施設、学際研究と応用)に関する講演があり、本稿ではこの会議における講演の概要や上海に滞在して感じたことを報告する。

論文

Faradaically selective membrane for liquid metal displacement batteries

Yin, H.*; Chung, B.*; Chen, F.*; 大内 隆成*; Zhao, J.*; 田中 伸幸; Sadoway, D. R.*

Nature Energy (Internet), 3(2), p.127 - 131, 2018/02

リチウムイオン選択性を有する多孔質伝導膜を用い、正極と負極の電極金属を分離することで、性能劣化が小さく、高い充放電効率が得られるこれまでにない概念の溶融塩蓄電池の開発を行った。多孔質伝導膜にセラミックスの窒化チタン焼結体を、正・負極材に、それぞれ鉛及びリチウム鉛を使用した蓄電池を作製し、作動温度410$$^{circ}$$Cにおける100サイクル試験を行った。初期の100サイクル平均の性能で、充放電効率が90%以上と優れた性能を達成するとともに、その間の充放電効率の低下速度は1サイクル当たり0.0017%が得られた。これは10年経過後も充放電効率の劣化は10%以下と高寿命であることを示している。また、多孔質状金属(ステンレス及びチタン)に窒化チタンをコーティングした多孔質伝導膜を使用した場合においても、同様の充放電効率を示すことを明らかにした。このように本開発で導入した金属を基盤とする多孔質伝導膜は、低電気抵抗が可能な薄膜化かつ工業的スケールアップに向けた大型化が期待できるものである。

論文

Benchmark of neutron production cross sections with Monte Carlo codes

Tsai, P.-E.; Lai, B.-L.*; Heilbronn, L. H.*; Sheu, R.-J.*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 416, p.16 - 29, 2018/02

薄膜ターゲットを用いた15種類の照射条件について、中性子生成断面積のベンチマークを実施した。条件は、核子当たり135$$sim$$600MeVの$$^{12}$$C, $$^{20}$$Ne, $$^{40}$$Ar, $$^{84}$$Kr, $$^{132}$$Xeイオン照射、$$^{nat}$$Li, $$^{nat}$$C, $$^{nat}$$Al, $$^{nat}$$Cu, $$^{nat}$$Pbターゲットを組み合わせたものである。実験値を4つのシミュレーション法(1)PHITS 2.73 (JQMDとGEMモデル)、(2)PHITS 2.82 (JQMD 2.0とGEMモデル)、(3)FLUKA 2011.2c (RQMD 2.4とFLUKA脱励起モデル)、及び(4)MCNP6-1.0 (LAQGSM 03.03とGEM2モデル)による結果と比較した。本研究は計算コードユーザーだけでなく、PHITS-JQMDモデル開発者にとっても有益な情報をもたらすものであり、加速器施設安全や重粒子線治療、宇宙放射線科学の発展に資する将来の重イオン核反応物理モデルの改良へも寄与するものである。

論文

Raman scattering study of the ferroelectric phase transition in BaTi$$_2$$O$$_5$$

塚田 慎也*; 藤井 康裕*; 米田 安宏; 森分 博紀*; 小西 綾子*; 秋重 幸邦*

Physical Review B, 97(2), p.024116_1 - 024116_7, 2018/02

BaTi$$_2$$O$$_5$$は強誘電的相転移温度が743Kの強誘電体で、分極方位が結晶学的に1軸に制限されているため、Uniaxal ferroelectricsとも呼ばれる。このBaTi$$_2$$O$$_5$$の相転移挙動を明らかにするために短距離レンジから長距離レンジに渡る構造解析を放射光X線回折で、また格子ダイナミクスをラマン分光法を用いて観察を行った。実験的結果と第一原理計算の結果から、BaTi$$_2$$O$$_5$$の相転移を理解することができた。すなわち、TiO$$_6$$八面体ユニット中のTiの振動モードの凍結によって空間群が常誘電体の$$C2/m$$から強誘電体の$$C2$$へと変化することがわかった。

論文

Control of Ga-oxide interlayer growth and Ga diffusion in SiO$$_{2}$$/GaN stacks for high-quality GaN-based metal-oxide-semiconductor devices with improved gate dielectric reliability

山田 高寛*; 渡邉 健太*; 野崎 幹人*; 山田 永*; 高橋 言緒*; 清水 三聡*; 吉越 章隆; 細井 卓治*; 志村 考功*; 渡部 平司*

Applied Physics Express, 11(1), p.015701_1 - 015701_4, 2018/01

 被引用回数:4

GaN MOSFETは高耐圧・大電流・低損失の次世代スイッチング素子として期待されている。その実現には絶縁膜/GaN界面の特性改善が課題である。本研究ではプラズマCVDによりSiO$$_{2}$$膜を形成したSiO$$_{2}$$/GaN構造の後酸化処理を行い、極薄GaO$$_{x}$$界面層の形成による界面特性向上の効果について検討した。放射光XPS分析から、SiO$$_{2}$$/GaN界面に極薄GaO$$_{x}$$界面層が形成されることを確認した。その界面欠陥密度は、700-800$$^{circ}$$Cでの最適な後酸化処理を施すことによってコンダクタンスピークが確認されず、10$$^{10}$$cm$$^{-2}$$eV$$^{-1}$$台以下の低い値となった。一方、SiO$$_{2}$$/GaO$$_{x}$$/GaN構造の後酸化処理は、SiO$$_{2}$$層中へのGa拡散を誘発し、絶縁性を著しく劣化させた。そこで、後酸化時間を30分間から30秒間とする急速酸化処理を施した。その結果、SiO$$_{2}$$層中へのGa拡散が制限され、優れた界面特性と高い絶縁性を有する高品質なSiO$$_{2}$$/GaO$$_{x}$$/GaN MOS構造が実現できることがわかった。

論文

Nanoscale spatial analysis of clay minerals containing cesium by synchrotron radiation photoemission electron microscopy

吉越 章隆; 塩飽 秀啓; 小林 徹; 下山 巖; 松村 大樹; 辻 卓也; 西畑 保雄; 小暮 敏博*; 大河内 拓雄*; 保井 晃*; et al.

Applied Physics Letters, 112(2), p.021603_1 - 021603_5, 2018/01

放射光光電子顕微鏡(SR-PEEM)を人工的にCs吸着したミクロンサイズの風化黒雲母微粒子のピンポイント分析に適用した。絶縁物にもかかわらず、チャージアップの影響無しに構成元素(Si, Al, Cs, Mg, Fe)の空間分布を観察できた。Csが粒子全体に分布することが分かった。Cs M$$_{4,5}$$吸収端近傍のピンポイントX線吸収分光(XAS)から、1価の陽イオン状態(Cs$$^{+}$$)であることがわかった。さらに、Fe L$$_{2,3}$$吸収端の測定から、Feの価数状態を決定した。我々の結果は、サンプルの伝導性に左右されること無く、SR-PEEMがさまざまな環境試料に対するピンポイント化学分析法として利用可能であることを示すものである。

論文

A Proposed method to estimate in situ dissolved gas concentrations in gas-saturated groundwater

玉村 修司*; 宮川 和也; 荒巻 憲隆*; 五十嵐 敏文*; 金子 勝比古*

Groundwater, 56(1), p.118 - 130, 2018/01

地下の環境を調査する上で、二酸化炭素やメタン, 水素, ヘリウムなどの溶存ガス量を精確に把握することが重要である。幌延のような溶存ガスに飽和している環境では、掘削に伴う圧力の低下により溶存ガスの脱ガスが生じるため、掘削前の原位置の情報を得ることはとても困難である。このことは、地上からのボーリング孔を利用した調査でも避けることができず、また地下施設を利用した場合においても同じである。そこで本研究では、脱ガスした試料の溶存ガス分析結果と、脱ガス前の圧力情報を用いた定量的な解析手法を開発した。本研究では、各ガス種の物理的溶解に対してはヘンリーの法則を考慮し、二酸化炭素に対しては化学的溶解についても考慮することで、脱ガスによる溶存ガス濃度の変化を精度よく計算することが可能になった。このことにより、これまで得ることが困難であった掘削前の原位置の情報をより正確に推定することが可能になった。本結果は、ヘリウムガスを用いた地下水年代測定法や、地下水流動解析における飽和・不飽和の判定などに適用することができ、その波及効果は大きい。

論文

Validation of the physical and RBE-weighted dose estimator based on PHITS coupled with a microdosimetric kinetic model for proton therapy

高田 健太*; 佐藤 達彦; 熊田 博明*; 纐纈 純一*; 武居 秀行*; 櫻井 英幸*; 榮 武二*

Journal of Radiation Research, 59(1), p.91 - 99, 2018/01

陽子線や炭素線治療などの治療計画では、物理線量のみならず生物学的効果比(RBE)を考慮したRBE加重線量を評価する必要がある。本研究では、粒子・重イオン輸送計算コードPHITSとマイクロドジメトリ運動学モデル(MKM)を組み合わせたRBE加重線量計算手法の精度検証を陽子線治療に対して実施した。その目的のため、筑波大学陽子線治療センターのビームラインを詳細に模擬した幾何形状をPHITS内で構築し、155MeV陽子の単色ビームと拡大ブラッグピーク(SOBP)ビームに対する物理線量及びRBE加重線量を計算した。計算値と過去における測定値を比較した結果、物理線量及びRBE加重線量に対して最大でそれぞれ3.2%及び15%程度の過大評価が見られるものの、両者は概ねよく一致することが分かった。この成果により、PHITSとMKMを組み合わせたRBE加重線量計算手法が陽子線治療に対しても十分な精度を有することが実証され、様々な放射線治療法の治療計画において本手法が有用となることが示された。

論文

Burn-up characteristics and criticality effect of impurities in the graphite structure of a commercial-scale prismatic HTGR

深谷 裕司; 後藤 実; 西原 哲夫

Nuclear Engineering and Design, 326, p.108 - 113, 2018/01

商用ブロック型高温ガス炉のための黒鉛中の不純物の燃焼特性と臨界性に関する研究を行った。高温ガス炉では、炉内が黒鉛構造で満たされるため、黒鉛中の不純物による臨界性に対する毒作用が無視できない。そこで、商用高温ガス炉であるGTHTR300は高純度黒鉛材料であるIG-110を臨界性の観点から、燃料ブロックに隣接する反射体に用いている。燃料ブロックでもIG-110が用いられるべきであるが、経済性の観点から低純度黒鉛材料であるIG-11を用いている。本研究では、高純度黒鉛材料の商用高温ガス炉に対する必要性を不純物の燃焼特性と臨界性を評価することにより再検討する。不純物の毒作用はホウ素等量であらわされるが、この値は$$^{10}$$Bの燃焼のように、指数的に減少し、初期値の1%程度のレベルで飽和する。一方で、IG-11のホウ素等量の1%に相当する0.03ppmの臨界性は燃料ブロック及び反射体ブロックに装荷した場合の両方において、0.01%$$Delta$$k/kk'以下であり無視できる。不純物は天然ホウ素で代表しても問題はない。そこで、不純物の毒作用を全炉心燃焼計算で行った。その結果、商用高温ガス炉に対しては、不純物の臨界性に対する影響は問題にならないことが分かった。なぜなら、IG-11を用いた場合でもサイクル末期までに十分に燃焼するためである。この結果により、IG-110を排除することにより、より経済的な発電が期待できる。

論文

Release and transport behaviors of non-gamma-emitting fission products and actinides in steam and hydrogen atmospheres

三輪 周平; Ducros, G.*; Hanus, E.*; Bottomley, P. D. W.*; Van Winckel, S.*; 逢坂 正彦

Nuclear Engineering and Design, 326, p.143 - 149, 2018/01

水蒸気及び水素雰囲気下での非$$gamma$$線放出核種の核分裂生成物(FP)及びアクチニド13核種の放出移行挙動を、FP放出移行実験VERCORSにおける沈着物の化学分析結果に基づいて評価した。化学平衡計算による化学形態を考慮して放出移行挙動を評価した結果、ストロンチウムの放出は水素雰囲気で促進され、一部は低温領域まで移行していくこと、ウランの放出は水蒸気雰囲気で促進される一方で、高温領域に留まること等、新規な知見を得た。

論文

A Significant role of non-thermal equilibrated electrons in the formation of deleterious complex DNA damage

甲斐 健師; 横谷 明徳*; 鵜飼 正敏*; 藤井 健太郎*; 樋川 智洋; 渡邊 立子*

Physical Chemistry Chemical Physics, 20(4), p.2838 - 2844, 2018/01

放射線生物影響を誘発する複雑DNA損傷はエネルギー付与率の高い放射線トラックエンドで生成されやすいと考えられている。そのDNA損傷を推定するために、電子線トラックエンドにおける水の放射線分解最初期過程について、計算シミュレーションに基づいた理論的研究を実施した結果から、1次電子線照射によりDNA鎖切断を含む複数の塩基損傷が1nm以内に密に生成され得ることが示された。この複雑DNA損傷は損傷除去修復が困難である。更に、その複雑損傷部位から数nm離れた位置に2次電子により塩基損傷が誘発されることが示された。この孤立塩基損傷部位は損傷除去修復が可能であり、結果として鎖切断に変換されるため、1次電子線により生成された鎖切断と合わせ、最終的にDNAの2本鎖切断が生成され得る。この2本鎖切断末端は塩基損傷を含むために修復効率が低下し、未修復・誤修復により染色体異常のような生物影響が誘発されることが推測された。

論文

The Structure of a lanthanide complex at an extractant/water interface studied using heterodyne-detected vibrational sum frequency generation

日下 良二; 渡邉 雅之

Physical Chemistry Chemical Physics, 20(4), p.2809 - 2813, 2018/01

溶媒抽出法は、極めて重要な金属の分離・精製法である。金属の溶媒抽出に一般的に用いられている、ジ-2-エチルヘキシルリン酸(HDEHP)の様な抽出剤は両親媒性であるため、抽出剤は有機相/水相の界面に集まって金属と錯体を形成し、金属を有機相へ抽出する。この様に溶媒抽出にとって、界面は重要な反応場であるにも関わらず、界面でどの様な金属錯体が形成し、有機相へ抽出されるのか分かっていない。本研究では、ヘテロダイン検出振動和周波発生分光(HD-VSFG)によって、HDEHP単分子膜/水界面に於いて形成した、Eu$$^{3+}$$錯体の構造を調べた。HDEHP/水界面を対象にすることで、界面で形成したEu$$^{3+}$$錯体が有機相へ抽出されること無しに、界面に於けるEu$$^{3+}$$錯体の構造を調べることができた。HD-VSFGによって得た界面の振動スペクトルから、界面に於いて、Eu$$^{3+}$$は上側からHDEHP分子に配位され、水相側から水分子に配位された錯体を形成していることを見出すことができた。この様な錯体構造は有機相中や水相中では見つかっておらず、界面で起こる溶媒抽出機構の核心に迫る初の成果である。

論文

Electronic structure and magnetic properties of the half-metallic ferrimagnet Mn$$_{2}$$VAl probed by soft X-ray spectroscopies

永井 浩大*; 藤原 秀紀*; 荒谷 秀和*; 藤岡 修平*; 右衛門佐 寛*; 中谷 泰博*; 木須 孝幸*; 関山 明*; 黒田 文彬*; 藤井 将*; et al.

Physical Review B, 97(3), p.035143_1 - 035143_8, 2018/01

フェリ磁性体Mn$$_{2}$$VAl単結晶の電子構造を軟X線吸収磁気円二色性(XMCD)、軟X線共鳴非弾性散乱(RIX)によって調べた。全ての構成元素のXMCD信号を観測した。Mn L$$_{2,3}$$ XMCDの結果は、密度汎関数理論を基にしたスペクトル計算により再現でき、Mn 3$$d$$状態の遍歴的性質が明らかとなった。V L$$_{2,3}$$XMCDの結果はイオンモデル計算によって定性的に説明され、V 3$$d$$電子はかなり局在的である。この描像は、V L$$_{3}$$ RIXSで明らかとなった局所的な$$dd$$遷移と矛盾しない。

論文

放射光X線回折によるCFRP/Ti積層板のTi層におけるひずみ測定

秋田 貢一; 中谷 隼人*; 荻原 慎二*; 菖蒲 敬久; 城 鮎美*; 井川 直樹; 下条 豊

SPring-8/SACLA利用研究成果集(Research Report) (インターネット), 6(1), p.105 - 108, 2018/01

炭素繊維強化プラスチックとチタン箔を交互に積層したCFRP/Ti積層板に機械的曲げ負荷を与え、それに伴う各Ti層のひずみ挙動を放射光X線回折により測定した。実験結果から、CFRP/Ti積層板内の各Ti層の弾性ひずみ挙動が、放射光X線回折によって非破壊的に測定できることが示された。

論文

Microdosimetric modeling of biological effectiveness for boron neutron capture therapy considering intra- and intercellular heterogeneity in $$^{10}$$B distribution

佐藤 達彦; 増永 慎一郎*; 熊田 博明*; 浜田 信行*

Scientific Reports (Internet), 8(1), p.988_1 - 988_14, 2018/01

ホウ素中性子捕捉療法(BNCT)の治療効果は、使用するホウ素薬剤の細胞核内外における不均一性に依存する。本研究では、その不均一性を考慮したマイクロドジメトリ解析に基づく新たなBNCT治療効果推定モデルを提案する。モデルは、過去に重粒子線治療に対して提案したSMK(Stochastic Microdosimetric Kinetic)モデルを改良したものであり、粒子・重イオン輸送計算コードPHITSを用いて計算した細胞核レベルの吸収線量分布から治療効果を推定する。開発したモデルは、従来利用されてきた2つのホウ素薬剤による治療効果の違いを的確に表現可能であり、将来のBNCT治療計画の高度化のみならず、創薬研究においても重要な役割を果たすことが期待できる。

論文

Proposed cesium-free mineralization method for soil decontamination; Demonstration of cesium removal from weathered biotite

本田 充紀; 下山 巖; 小暮 敏博*; 馬場 祐治; 鈴木 伸一; 矢板 毅

ACS Omega (Internet), 2(12), p.8678 - 8681, 2017/12

The possibility to remove sorbed cesium (Cs) from weathered biotite (WB), which is considered a major Cs-adsorbent in the soil of Fukushima, has been investigated by the addition of NaCl-CaCl$$_{2}$$ mixed salt and subsequent heat treatment in a low pressure. X-ray fluorescence analysis was employed to determine the Cs removal rate with elevated temperature. The structural changes and new phases formed were determined using powder X-ray diffraction, as well as electron diffraction and X-ray microanalysis in a transmission electron microscope. We found that Cs was completely removed from the specimen heated at 700 $$^{circ}$$C, when WB completely decomposed and augite with a pyroxene structure was formed. On the basis of this finding, we propose the cesium-free mineralization (CFM) method, a new soil decontamination process by means of transformation of Cs-sorbing minerals to those where Cs is impossible to be incorporated, by heating with certain additives.

論文

Photo-oxidative doping in $$pi$$-conjugated zig-zag chain of carbon atoms with sulfur-functional group

池浦 広美*; 関口 哲弘

Applied Physics Letters, 111(23), p.231605_1 - 231605_4, 2017/12

-SCH$$_{3}$$側鎖をもつトランス-ポリアセチレン(PA)骨格の光酸化ドーピング過程を研究した。本分子系はジグザグ状のグラフェン-ナノリボン末端のヘテロ置換による材料機能化に関連している。硫黄K殻X線吸収端近傍構造(XANES)分光法を用い、S-CH$$_{3}$$と大気O$$_{2}$$との反応によりPA骨格に結合したS(O)CH$$_{3}$$や-SO$$_{3}$$$$^{-}$$など酸化生成物が選択的に生じることを示した。硫黄の酸化状態とXANESピーク位置との相関から、CH$$_{3}$$S$$^{delta+}$$ -PA$$^{delta-}$$の部分電荷分布を評価した。陽電荷的な硫黄原子は高い電気陰性度の酸素原子をより引き付け、更なる光酸化を促進すると期待できる。SO$$_{3}$$$$^{-}$$側鎖が生成していることから、明らかにPA骨格へのホールドーピングが起こっている。本結果はUV光照射を用いた原子レベルにおけるドーピング制御や空間選択ドーピングといった創製戦略を提供する。

論文

走査型X線分析顕微鏡と画像処理・解析ソフトウェアを用いたモード測定

植木 忠正; 丹羽 正和

地質学雑誌, 123(12), p.1061 - 1066, 2017/12

従来のポイントカウンティング法によるモード測定は時間がかかり、測定者の鉱物判別の技量や主観によって結果が左右されるという課題がある。本研究では、より容易で測定者の技量や主観によらない新たなモード測定の手法として、走査型X線分析顕微鏡と画像処理・解析ソフトウェアを用いた手法を紹介する。この手法によって薄片または研磨片の測定を行うことで、花崗岩質岩の鉱物分布図とモード組成を迅速かつ効率的に取得することが可能となった。

論文

R&D status in thermochemical water-splitting hydrogen production iodine-sulfur process at JAEA

野口 弘喜; 竹上 弘彰; 笠原 清司; 田中 伸幸; 上地 優; 岩月 仁; 会田 秀樹; 久保 真治

Energy Procedia, 131, p.113 - 118, 2017/12

 被引用回数:1

ISプロセスは最も研究された熱化学水素製造プロセスである。現在、原子力機構は実用材料機器を用いた設備による試験の段階にある。主な課題は、プロセス全体の成立性と過酷な環境下での安定した水素製造の確証である。そのために、耐食材料を用いた水素製造能力100L/hの試験設備を作製した。初めに、工程ごとの試験により反応器や分離器の基礎的な性能を確認した。その後、全工程を接続して運転を行い、8時間連続での10L/hの水素製造に成功した。

論文

日本アルプスの形成に関する熱年代学的研究

末岡 茂

フィッション・トラックニュースレター, (30), p.4 - 6, 2017/12

熱年代等の手法を用いた山地の隆起・削剥史の検討事例として、南アルプス北部地域と北アルプス黒部地域の事例を紹介する。南アルプス北部地域では、フィッション・トラック年代や(U-Th)/He年代が山地東方に向かって系統的に若返る傾向が見られた。Thermo-kinematicモデルで検討したところ、これらの年代パターンは、白州-鳳凰山断層の活動によって再現可能であり、本地域は主にこれらの断層運動によって隆起していることが示唆された。北アルプス黒部地域では、新第三紀から第四紀の若い花崗岩が多数分布するため、従来の熱年代学的手法では隆起・削剥史の復元が困難であった。そのため、国内外の研究者との共同プロジェクトにより、新たに2種類のアプローチを用いて隆起・削剥史の復元を試みた。

論文

第41回日本フィッション・トラック研究会実施報告

末岡 茂

フィッション・トラックニュースレター, (30), p.30 - 32, 2017/12

第41回フィッション・トラック研究会が、2017年3月1日から3月3日にかけて、奈良県明日香村祝戸荘にて開催された。本研究会は、ESR応用計測研究会及びルミネッセンス年代測定研究会と合同で行われ、48名の参加者により、31件の発表が行われた。また、3月2日には、第41回フィッション・トラック研究会総会も行われ、今後のフィッション・トラック研究会の体制や運営方法などについて議論された。

論文

低温領域の熱年代学的手法を用いた東北日本弧における隆起・削剥史の解明

福田 将眞*; 末岡 茂; 長谷部 徳子*; 田村 明弘*; 荒井 章司*; 田上 高広*

フィッション・トラックニュースレター, (30), p.7 - 10, 2017/12

東北日本弧の100万年スケールの地殻変動像把握のために、阿武隈山地、奥羽脊梁山脈、朝日山地にて、アパタイトフィッション・トラック(AFT)解析を実施した。前弧側の阿武隈山地では79.5-66.0Maの古いAFT年代が得られ、熱履歴解析の結果や先行データと合わせて、本地域は白亜紀後期以降は比較的安定な削剥環境だったことが推定された。対照的に、奥羽脊梁山脈では29.8-5.5Ma、背弧側の朝日山地では21.0-17.6Maの若いAFT年代が得られた。熱履歴解析の結果や既報のアパタイト(U-Th)/He年代と合わせると、最近数Maの山地形成に伴う急冷を反映していると解釈できる。脊梁山脈と背弧側の一部では、日本海拡大より古い年代も得られたが、これらの解釈に関しては、今後の追加分析が望まれる。

論文

巻頭言; FTニュースレター第30号記念号に寄せて

末岡 茂

フィッション・トラックニュースレター, (30), P. 1, 2017/12

日本フィッション・トラック研究会の会誌であるフィッション・トラックニュースレターが、今号で第30号記念を迎えた。巻頭言として、日本のフィッション・トラック分野における過去の流れを振り返ると共に、近年における業界の動向や、今後の展望などについても概観する。

論文

Latest rock grouting technologies under sea water in Nordic countries and Japan

辻 正邦*; 沖原 光信*; 中島 均*; 佐藤 稔紀; 青柳 和平

Proceedings of 6th East Asia Forum on Radwaste Management Conference (EAFORM 2017) (Internet), 6 Pages, 2017/12

地層処分場建設のための工学技術として、坑道掘削時における湧水抑制対策でグラウト技術が用いられる。沿岸部においては地下水が海水条件下にあり、セメント系のグラウト材料については大きな問題になることは指摘されていない。一方、北欧などで検討されている許容湧水量を満足するためには浸透性が高い溶液型のグラウトの適用が必須であるが、海水条件での特性データが十分ではなく、施工方法も未確立である。このため、文献調査や海外の現地視察およびワークショップを実施し、最新の知見を整備した。その結果、日本,スウェーデン,フィンランドとそれぞれ対策から課題となるポイントが配合選定、設計手法、施工手法と大きく区分されると考えられた。最終的には各国の対策を把握して、適切な設計施工を実施するのが望ましいといえる。我が国においては、注入する岩盤の地下水環境や練混ぜ水が淡水から海水条件となる可能性を想定し、ジェネリックな海水条件に対する配合対策を開発する必要があることが明らかになった。

論文

Sample environment at the J-PARC MLF

河村 聖子; 奥 隆之; 渡辺 真朗; 高橋 竜太; 宗像 孝司*; 高田 慎一; 坂口 佳史*; 石角 元志*; 大内 啓一*; 服部 高典; et al.

Journal of Neutron Research, 19(1-2), p.15 - 22, 2017/11

J-PARC MLFにおける試料環境(SE)チームは、ユーザー実験のためのSE機器の運用や開発を行っている。メンバーは、低温マグネット、高温、高圧、ソフトマター、光照射、水素環境、$$^3$$He偏極フィルターといったサブチームに所属している。現在は、数台の冷凍機と、マグネット、高温炉、高圧実験用パリエジンバラプレス、偏極中性子実験のためのSEOPシステムが運用中で、ユーザー実験への提供、運転を行っているほか、パルス磁場システムの汎用化に向けた開発も行っている。またJ-PARC研究棟では、レオメーター、ガス蒸気吸着量測定装置などのソフトマター研究に必要な機器類も整備している。

論文

最新放射線化学(応用編),16; 計算機シミュレーションによる放射線生物作用の初期過程の研究

渡邊 立子*; 甲斐 健師; 服部 佑哉*

Radioisotopes, 66(11), p.525 - 530, 2017/11

放射線による生物影響のメカニズムの解明には、モデルやシミュレーションを用いた研究は重要な役割を持つ。特に、生物影響メカニズムに関するモデル化や、DNA分子と細胞のような生体の異なる空間スケールから得られた実験データの関係を評価するためにはミュレーションは有効な手段である。本稿では、DNAと細胞への放射線影響のシミュレーションによる研究の概要について述べる。この中で、従来のDNA損傷推定法に加えDNA損傷生成に関わる物理化学過程の詳細を推定する新たな理論的アプローチと、DNA損傷と細胞応答のダイナミクスを推定する数理モデルも紹介する。

論文

Atomically dispersed Pt on the surface of Ni particles; Synthesis and catalytic function in hydrogen generation from aqueous ammonia-borane

Li, Z.*; He, T.*; 松村 大樹; Miao, S.*; Wu, A.*; Liu, L.*; Wu, G.*; Chen, P.*

ACS Catalysis, 7(10), p.6762 - 6769, 2017/10

We report herein that the single-atom alloy (SAA) made of atomically dispersed Pt on the surface of Ni particles (Pt is surrounded by Ni atoms) exhibits improved catalytic activity on the hydrolytic dehydrogenation of ammonia-borane, a promising hydrogen storage method for onboard applications. Specifically, an addition of 160 ppm of Pt leads to ca. 3-fold activity improvement in comparison to that of pristine Ni/CNT catalyst. The turnover frequency based on the isolated Pt is 12000 mol$$_{rm{H}2}$$ mol$$_{rm{Pt}}$$$$^{-1}$$ min$$^{-1}$$, which is about 21 times the value of the best Pt-based catalyst ever reported. Our simulation results indicate that the high activity achieved stems from the synergistic effect between Pt and Ni, where the negatively charged Pt (Pt$$^{delta -}$$) and positively charged Ni (Ni$$^{delta +}$$) in the Pt-Ni alloy are prone to interact with H and OH of H$$_{2}$$O molecules, respectively, leading to an energetically favorable reaction pathway.

論文

What makes the peak structure of the $$Lambda p$$ invariant-mass spectrum in the $$K^{-3} rm He rightarrow Lambda$$$$pn$$ reaction?

関原 隆泰; Oset, E.*; Ramos, A.*

Acta Physica Polonica B, 48(10), p.1869 - 1874, 2017/10

In this contribution we theoretically investigate what is the origin of the peak structure observed in the E15 experiment at J-PARC. Since the peak exists near the $$K^{-}pp$$ threshold, we expect two scenarios to produce the peak. One is that the $$Lambda (1405)$$ is generated but it does not correlate with $$p$$, and the uncorrelated $$Lambda (1405)$$-$$p$$ system subsequently decays into $$Lambda p$$. The other is that the $$bar{K} N N$$ quasi-bound state is indeed generated and decays into $$Lambda p$$. We calculate the $$Lambda p$$ invariant mass spectrum of the reaction with these two scenarios and compare it with the experimental one to interpret the experimental peak structure.

論文

Validation of PHITS spallation models from the perspective of the shielding design of transmutation experimental facility

岩元 大樹; 明午 伸一郎

EPJ Web of Conferences (Internet), 153, p.01016_1 - 01016_9, 2017/09

The impact of different spallation models implemented in the particle transport code PHITS on the shielding design of Transmutation Experimental Facility (TEF) was investigated. For 400-MeV proton incident on a lead-bismuth eutectic target. An effective dose rate at the end of a thick radiation shield (3-m-thick iron and 3-m-thick concrete) calculated by the Li${`e}$ge intranuclear cascade (INC) model version 4.6 (INCL4.6) coupled with the GEM code (INCL4.6/GEM) yields $$sim$$1.5 times higher than the Bertini INC model (Bertini/GEM). A comparison with experimental data for 500-MeV proton incident on a thick lead target shows that the INCL4.6/GEM is in fairly good agreement with the experiment, which suggest that the prediction accuracy of INCL4.6/GEM would be better than that of Bertini/GEM. In contrast, it is found that the dose rates in beam ducts in front of targets calculated by the INCL4.6/GEM are lower than those by the Bertini/GEM. Since both models underestimate the experimental results for neutron-production double-differential cross sections at 180$$^{circ}$$ for 140-MeV proton incident on carbon, iron, and gold targets, we conclude that it is necessary to allow for a margin of uncertainty caused by the spallation models, which is a factor of two, in estimating the dose rate induced by neutron streaming through a beam duct.

論文

In-beam $$gamma$$-ray spectroscopy of $$^{35}$$Mg via knockout reactions at intermediate energies

籾山 悟至*; Doornenbal, P.*; Scheit, H.*; 武内 聡*; 新倉 潤*; 青井 考*; Li, K.*; 松下 昌史*; Steppenbeck, D.*; Wang, H.*; et al.

Physical Review C, 96(3), p.034328_1 - 034328_8, 2017/09

理化学研究所の不安定核実験施設RIBFにて、中性子過剰核$$^{35}$$Mgの励起状態を$$^{36}$$Mgおよび$$^{37}$$Alからのノックアウト反応によって生成し、そこからの脱励起$$gamma$$線を観測した。$$^{35}$$Mgは中性子数20魔法数が消滅するとされる「逆転の島」と呼ばれる領域に含まれると考えられており、また、奇核であることから、一粒子状態と集団的状態が結合した興味深い核構造が出現すると期待されている。この実験によって、206keV, 443keV, 616keV, 670keVの4本の$$gamma$$線を観測し、これらを全て基底状態へ脱励起する$$gamma$$線であると仮定して励起準位を構成した。この準位構造、ノックアウト反応の断面積、移行運動量分布を殻模型計算および反対称化分子動力学計算と比較した。二つの計算は、基底状態近傍の高い準位密度などいくつかの特徴的な核構造を再現することに成功し、$$^{35}$$Mgは「逆転の島」に含まれるという描像と無矛盾であることがわかった。

論文

Pyroelectric power generation with ferroelectrics (1-x)PMN-xPT

Kim, J.*; 山中 暁*; 中島 啓*; 加藤 敬典*; Kim, Y.*; 福田 竜生; 吉井 賢資; 西畑 保雄; 馬場 将亮*; 武田 雅敏*; et al.

Ferroelectrics, 512(1), p.92 - 99, 2017/08

We have been investigating a novel electrothermodynamic cycle based on temporal temperature variations using the pyroelectric effect to utilize the waste heat as renewable energy. An improved generating performance with relaxer ferroelectric ceramics was achieved using 75Pb(Mg$$_{2/3}$$Nb$$_{1/3}$$)O$$_3$$-25PbTiO$$_3$$ which is well known for the high dielectric and pyroelectric properties. The potential was evaluated by using the hysteresis loops and generating properties are analyzed both in laboratory and engine dynamometer. Results showed 0.48 mW/cm$$^3$$ in engine dynamometer assessment, which is 3 times larger than the previous study using Pb(Zr,Ti)O$$_3$$.

論文

RI中性子線源

古渡 意彦

波紋, 27(3), p.109 - 112, 2017/08

中性子の発見以降、種々の放射性同位元素(RI)を用いる中性子線源が利用されてきた。RIを用いる中性子発生では、($$alpha$$,n)反応、($$gamma$$,n)反応及び核分裂反応が利用され、これらの核反応で生じた中性子を用いる。現在のところ、$$^{241}$$Am-Be線源及び$$^{252}$$Cf線源のみが市販で利用可能なRI中性子線源であり、線源ごとの個体差の少ない中性子放出、比較的長い半減期による中性子放出の安定性、及び中性子放出に伴う混在$$gamma$$線の割合が少ないことが特徴である。本稿においては、これらのRI中性子線源を用いる中性子標準の構築について述べ、中性子標準で不可欠となる、全中性子放出量及び中性子放出の角度依存の測定について概説する。

論文

Preparation of $$gamma$$-LiV$$_{2}$$O$$_{5}$$ from polyoxovanadate cluster Li$$_{7}$$[V$$_{15}$$O$$_{36}$$(CO$$_{3}$$)] as a high-performance cathode material and its reaction mechanism revealed by ${{it operando}}$ XAFS

Wang, H.*; 磯部 仁*; 清水 剛志*; 松村 大樹; 伊奈 稔哲*; 吉川 浩史*

Journal of Power Sources, 360, p.150 - 156, 2017/08

$$gamma$$-phase LiV$$_{2}$$O$$_{5}$$, which shows superior electrochemical performance as cathode material in Li-ion batteries, was prepared by annealing the polyoxovanadate cluster Li$$_{7}$$[V$$_{15}$$O$$_{36}$$(CO$$_{3}$$)]. The reaction mechanism was studied using ${{it operando}}$ X-ray absorption fine structure (XAFS), powder X-ray diffraction (PXRD), and X-ray photoelectron spectroscopy (XPS) analyses. The X-ray absorption near edge structure (XANES) and XPS results reveal that $$gamma$$-LiV$$_{2}$$O$$_{5}$$ undergoes two-electron redox reaction per V$$_{2}$$O$$_{5}$$ pyramid unit, resulting in a large reversible capacity of 260 Ah/kg. The extended X-ray absorption fine structure (EXAFS) and PXRD analyses also suggest that the V-V distance slightly increases, due to the reduction of V$$^{5+}$$ to V$$^{4+}$$ during Li ion intercalation as the material structure is maintained. As a result, $$gamma$$-Li$$_{x}$$V$$_{2}$$O$$_{5}$$ shows highly reversible electrochemical reaction with x = 0.1-1.9.

論文

Including Delbr$"u$ck scattering in GEANT4

Omer, M.; 羽島 良一*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 405, p.43 - 49, 2017/08

原子核あるいは原子による$$gamma$$線の弾性散乱は、$$gamma$$線と物質の相互作用に関連付けられ、レイリー散乱、核トムソン散乱及びデルブリュック散乱がある。$$gamma$$線の弾性散乱を模擬するモンテカルロシミュレーションコードのほとんどは、現状では弾性散乱の全体像をカバーしていなく、レイリー散乱の寄与のみを取り扱い、核トムソン散乱及びデルブリュック散乱は無視されている。われわれは弾性散乱を模擬(シミュレート)するために、最も一般的なオープンソースのGeant4に、レイリー散乱に加えて、核トムソン散乱及びデルブリュック散乱を取込んだコードを開発した。この際のシミュレーションでは、これまでのフォームファクタ近似に基づくデータに代り、二次散乱行列に基づく微分散乱断面積を使っている。また、これらの3つの散乱プロセスの重ね合わせは、散乱振幅の複素数表示を考慮して慎重に行わった。このシミュレーションは、$$gamma$$線エネルギー範囲0.01$$leq$$E$$leq$$3MeVと1$$leq$$Z$$leq$$99の原子番号を持つすべての元素をカバーしている。さらに、われわれは、以前の実験で測定された微分断面積とシミュレーションから得られる微分断面積とを比較することによって、シミュレーションを検証した。この検証では、シミュレーションの結果は、実験の測定値と良い一致を示している。実験とシミュレーションとの違いは、$$gamma$$線エネルギーが2.754MeVで、ウランで21%、鉛で24%、タンタルで3%、及びセリウムで8%であった。高Z.(ウランや鉛)における比較的大きな差は、デルブリュック散乱振幅に対するクーロン補正により説明できる。

論文

Out-of-plane strain induced in a Moir$'e$ superstructure of monolayer MoS$$_{2}$$ and MoSe$$_{2}$$ on Au(111)

保田 諭; 高橋 諒丞*; 逢坂 凌*; 熊谷 諒太*; 宮田 耕充*; 岡田 晋*; 早水 祐平*; 村越 敬*

Small, 13(31), p.1700748_1 - 1700748_8, 2017/08

CVD法を用いて単層のMoS$$_{2}$$およびMoSe$$_{2}$$をAu表面上に合成し、Au(111)結晶表面との接触が面外方向の歪みを誘起すること、多結晶AuおよびSiO$$_{2}$$表面では、歪みが誘起しないことを明らかにした。STM測定によって、歪み誘起の原因は、Au(111)結晶原子とカルコゲン原子の位置関係によって生じる相互作用に起因していることが示唆された。また、この歪みが、MoS$$_{2}$$およびMoSe$$_{2}$$の電子状態を大きく変調することを明らかにした。

論文

Design and control of interface reaction between Al-based dielectrics and AlGaN Layer in AlGaN/GaN metal-oxide-semiconductor structures

渡邉 健太*; 野崎 幹人*; 山田 高寛*; 中澤 敏志*; 按田 義治*; 石田 昌宏*; 上田 哲三*; 吉越 章隆; 細井 卓治*; 志村 孝功*; et al.

Applied Physics Letters, 111(4), p.042102_1 - 042102_5, 2017/07

 被引用回数:6

GaNは絶縁破壊電界などSiC以上の優れた物性値を有するため、パワーデバイスへの応用が期待されている。また、AlGaN/GaN HFETは優れた高周波特性を示すが、ゲートリーク電流低減のためにMOSゲート構造の実現が望まれている。本研究では、Al$$_{2}$$O$$_{3}$$及びAlONについて成膜時の基板温度を室温から300度の範囲で変化させ、放射光光電子分光法によるMOS界面構造評価及び、MOSキャパシタによる電気特性評価を行った。その結果、Al$$_{2}$$O$$_{3}$$を300度で成膜した場合、成膜中にAlGaN表面の酸化及び後熱処理によるGa拡散が見られ、界面特性が劣化することがわかった。それに対しAlONは成膜温度に関わらず界面反応のほとんどない良好な熱的安定性を示し、また界面特性にも優れることがわかった。

論文

Anisotropy of spin fluctuations in a tetragonal heavy fermion antiferromagnet CeRhAl$$_4$$Si$$_2$$

酒井 宏典; 服部 泰佑; 徳永 陽; 神戸 振作; Ghimire, N. J.*; Ronning, F.*; Bauer, E. D.*; Thompson, J. D.*

Journal of Physics; Conference Series, 868(1), p.012012_1 - 012012_5, 2017/07

単結晶CeRhAl$$_4$$Si$$_2$$において、$$^{27}$$Al核磁気共鳴(NMR)実験を行った。常磁性状態において、ナイトシフト、四重極周波数、電場勾配の非対称パラメータを求め、超微細結合定数も決定した。緩和率は、高温において4$$f$$電子が局在していることを示唆しており、低温NMRスペクトル解析から、この系の反強磁性磁気構造について議論する。

論文

Poincar$'e$ integral invariant and momentum conservation in symplectic time integration of Hamiltonian partial differential equations

佐々 成正

Journal of the Physical Society of Japan, 86(7), p.074006_1 - 074006_6, 2017/07

ハミルトン系偏微分方程式の時間発展問題を考える。特に元の偏微分方程式系で運動量保存則が成り立っている時、時間発展手法にシンプレクティック数値積分法を用いると運動量保存則が数値計算においても保存されることを一般的に証明した。この証明には、ハミルトン系の相空間における保存則を満たすポアンカレ不変量(相空間におけるLouvilleの定理の最低次元版)を用いた。

論文

Prospective features for integration of nuclear forensics capability in national framework

玉井 広史; 大久保 綾子; 木村 祥紀; 篠原 伸夫; 田崎 真樹子; 清水 亮; 須田 一則; 富川 裕文

Proceedings of INMM 58th Annual Meeting (Internet), 6 Pages, 2017/07

核鑑識は、不法に使用された核物質等の試料を分析・照合し、その起源、経路等を解明して犯罪者等の摘発に資する技術的手段であり、警察・司法組織との緊密な連携が必須である。このための国内体制の整備がIAEAをはじめ国際的な協力のもとで進められており、各国の実情に応じた技術的な対応能力の強化・推進の方策に関する考察及び地域協力の在り方に関する検討結果を報告する。

論文

Effects of $$gamma$$-ray polarization in NRF-based nondestructive assay of nuclear materials

Omer, M.; 羽島 良一*; 静間 俊行*; 小泉 光生

Proceedings of INMM 58th Annual Meeting (Internet), 7 Pages, 2017/07

核共鳴蛍光(NRF)は、核の電気双極子励起および/または磁気双極子励起が起こるプロセスである。これらの励起はそれぞれの原子核の固有のシグネチャであるため、NRFは核物質の非破壊検知出と分析・測定のための実用的なツールを提供する。偏極$$gamma$$線ビームを使用すると、原子核の励起の性質を区別することは容易である。散乱角90$$^{circ}$$では、電気双極子励起は偏光面に対して垂直に放射されるが、磁気双極子励起は入射ビーム偏光と同じ平面内で放射される。対照的に、原子との他の$$gamma$$線相互作用は、入射ビームの偏光に関して異なる応答を示すことがある。例えば、弾性散乱は入射ビームの偏光方向において他の方向より約60%低い放射強度を与えることが期待される。光子エネルギーに基づいてNRFと弾性散乱とを分離することができないので、この事実は、NRF技術の感度に大きな影響を及ぼす。我々は、2.04MeVのエネルギーを有する100%直線偏光$$gamma$$線を用いて行った$$^{238}$$Uにおける光子散乱実験の結果について、弾性散乱が入射ビームの偏光にどのように応答するかを実証する。したがって、我々は、NRF測定における入射光子の偏光の影響を解決することができる。

論文

Study of catalytic reaction at electrode-electrolyte interfaces by a CV-XAFS method

草野 翔吾*; 松村 大樹; 朝澤 浩一郎*; 岸 浩史*; 坂本 友和*; 山口 進*; 田中 裕久*; 水木 純一郎*

Journal of Electronic Materials, 46(6), p.3634 - 3638, 2017/06

A method combining cyclic voltammetry (CV) with X-ray absorption fine structure (XAFS) spectroscopy, viz. CV-XAFS, has been developed to enable in situ real-time investigation of atomic and electronic structures related to electrochemical reactions. We use this method to study the reaction of a Pt/C cathode catalyst in the oxygen reduction reaction (ORR) in an alkaline electrolyte. It was found that the current induced by the ORR was first observed at approximately 0.08 V versus Hg/HgO, although the Pt valence remained almost unchanged. The electronic structure of the catalytic surface in the ORR was observed to be different in the negative and positive scan directions of CV measurements. Hydrogen adsorption is also discussed on the basis of the observation of this spectral change. We have demonstrated that CV-XAFS provides dynamical structural and electronic information related to electrochemical reactions and can be used for in situ real-time measurements of a catalyst.

論文

Concomitant enhancement of the longitudinal spin Seebeck effect and the thermal conductivity in a Pt/YIG/Pt system at low temperatures

井口 亮*; 内田 健一*; 大門 俊介*; 齊藤 英治

Physical Review B, 95(17), p.174401_1 - 174401_7, 2017/05

 被引用回数:8

We report a simultaneous measurement of a longitudinal spin Seebeck effect (LSSE) and thermal conductivity in a Pt/Y$$_{3}$$Fe$$_{5}$$O$$_{12}$$ (YIG)/Pt system in a temperature range from 10 to 300 K. By directly monitoring the temperature difference in the system, we excluded thermal artifacts in the LSSE measurements. It is found that both the LSSE signal and the thermal conductivity of YIG exhibit sharp peaks at the same temperature, different from previous reports. The maximum LSSE coefficient is found to be $$S_mathrm{LSSE} > 10 mu$$V/K, one-order-of magnitude greater than the previously reported values. The concomitant enhancement of the LSSE and thermal conductivity of YIG suggests the strong correlation between magnon and phonon transport in the LSSE.

論文

Wetting induced oxidation of Pt-based nano catalysts revealed by ${{it in situ}}$ high energy resolution X-ray absorption spectroscopy

Cui, Y.-T.*; 原田 慈久*; 丹羽 秀治*; 畑中 達也*; 中村 直樹*; 安藤 雅樹*; 吉田 稔彦*; 石井 賢司*; 松村 大樹; 陰地 宏*; et al.

Scientific Reports (Internet), 7(1), p.1482_1 - 1482_8, 2017/05

In situ high energy resolution fluorescence detection X-ray absorption spectroscopy (HERFD-XAS) was used to systematically evaluate interactions of H$$_{2}$$O and O$$_{2}$$ adsorbed on Pt and Pt$$_{3}$$Co nanoparticle catalysts in different particle sizes. The systematic increase in oxidation due to adsorption of different species (H$$_{2}$$O adsorption $$<$$ O$$_{2}$$ adsorption $$<$$ O$$_{2}$$ + H$$_{2}$$O coadsorption) suggests that cooperative behavior between O$$_{2}$$ and H$$_{2}$$O adsorptions is responsible for the overpotential induced by hydrated species in fuel cells. From the alloying and particle size effects, it is found that both strength of O$$_{2}$$/H$$_{2}$$O adsorption and their cooperative effect upon coadsorption are responsible for the specific activity of Pt catalysts.

論文

Relationship between the material properties and pyroelectric-generating performance of PZTs

山中 暁*; Kim, J.*; 中島 啓*; 加藤 孝典*; Kim, Y.*; 福田 竜生; 吉井 賢資; 西畑 保雄; 馬場 将亮*; 山田 昇*; et al.

Advanced Sustainable Systems (Internet), 1(3-4), p.1600020_1 - 1600020_6, 2017/04

我々がプロジェクトとして取り組んできている自動車排ガスを用いた温度変化発電に関し、変換素子の材料選定等に重要となる性能指数について、素子の物理量の温度変化の測定を行うことで調べた。測定結果を用い、これまで提案されていたいくつかの性能指数の温度変化を詳しく調べて比較することで、$$F_D$$と呼ばれる指数が最も発電量との相関が高いことを示した。この指数には唯一誘電正接($$tandelta$$)が含まれており、誘電体内での電気エネルギー損失が重要であることを示唆する結果となっている。

論文

Fine dispersion of Pt$$_{4-5}$$ subnanoclusters and Pt single atoms over porous carbon supports and their structural analyses with X-ray absorption spectroscopy

糸井 弘行*; 西原 洋知*; 小林 俊介*; Ittisanronnachai, S.*; 石井 孝文*; Berenguer, R.*; 伊藤 仁*; 松村 大樹; 京谷 隆*

Journal of Physical Chemistry C, 121(14), p.7892 - 7902, 2017/04

 被引用回数:4

We demonstrate the fine dispersion of Pt$$_{4-5}$$ subnanoclusters or Pt single atoms on two types of porous carbon supports, Ketjen black (KB) and zeolite-templated carbon (ZTC). For the fine dispersion of Pt subnanoclusters, simply filling an organoplatinum complex, (COD)PtMe$$_{2}$$, as a Pt precursor into the micropores is found to be crucial to prevent agglomeration or sintering of Pt subnanoclusters. Moreover, it is possible to disperse Pt single atoms on ZTC, simply by decreasing the Pt loading amount down to ca. 0.9 wt%, owing to some stabilization effect by oxygen-containing functional groups. Extended X-ray absorption fine structure (EXAFS) analysis for Pt subnanoclusters reveals that the Pt-Pt bond is contracting to a large extent ($$sim$$2.8%) relative to balk values, and upon hydrogen chemisorption, the bond elongates more than the reported values for the 1.0 nm sized Pt nanoparticles.

論文

${{it In situ}}$ X-ray absorption spectroscopy study on water formation reaction of palladium metal nanoparticle catalysts

松村 大樹; 谷口 昌司*; 田中 裕久*; 西畑 保雄

International Journal of Hydrogen Energy, 42(11), p.7749 - 7754, 2017/03

Proper management of hydrogen gas is extremely important for the safety security of nuclear power plants. Hydrogen removal by the water formation reaction on a catalyst is one of the candidates for creating hydrogen safety system. We observed in situ and real-time-resolved structure change of palladium metal nanoparticles during the water formation reaction by using X-ray absorption spectroscopy technique. The effect of carbon monoxide poisoning on catalytic activity was also studied. We have found that the creation of oxidized surface layer on palladium metal nanoparticles plays an important role of the water formation reaction process.

論文

Study on the deterioration mechanism of layered rock-salt electrodes using epitaxial thin films; Li(Ni, Co, Mn)O$$_{2}$$ and their Zr-O surface modified electrodes

阿部 真知子*; 射場 英紀*; 鈴木 耕太*; 南嶋 宏映*; 平山 雅章*; 田村 和久; 水木 純一郎*; 齋藤 智浩*; 幾原 雄一*; 菅野 了次*

Journal of Power Sources, 345, p.108 - 119, 2017/03

Ni, Co, Mn三元系リチウムイオン電池正極材料について、その劣化機構について、電気化学測定、X線・中性子線測定により調べた。実験の結果、Ni, Co, Mn三元系正極は、層状岩塩型構造とスピネル構造で構成されており、充放電を繰り返すと、充放電に関与しないスピネル構造が表面を覆っていくことが分かった。一方で、Zr-Oで表面をコートした材料は劣化しないことが知られており、その原因を調べた結果、層状岩塩型構造が安定に存在し続けていることが分かった。さらに、電極/溶液界面のLi濃度を上昇していることも分かった。

論文

Origin of robust nanoscale ferromagnetism in Fe-doped Ge revealed by angle-resolved photoemission spectroscopy and first-principles calculation

坂本 祥哉*; 若林 勇希*; 竹田 幸治; 藤森 伸一; 鈴木 博人*; 伴 芳祐*; 山上 浩志; 田中 雅明*; 大矢 忍*; 藤森 淳*

Physical Review B, 95(7), p.075203_1 - 075203_5, 2017/02

 被引用回数:2

Ge$$_{1-x}$$Fe$$_x$$ (Ge:Fe) shows ferromagnetic behavior up to a relatively high temperature of 210 K and hence is a promising material for spintronic applications compatible with Si technology. We have studied its underlying electronic structure by soft X-ray angle-resolved photoemission spectroscopy measurements and first-principles supercell calculation. We observed finite Fe 3$$d$$ components in the states at the Fermi level ($$Erm_F$$) in a wide region of momentum space, and the $$Erm_F$$ was located $$sim$$0.35 eV above the valence-band maximum of the host Ge. Our calculation indicates that the $$Erm_F$$ is also within the deep acceptor-level impurity band induced by the strong $$p$$-$$d$$($$t_2$$) hybridization. We conclude that the additional minority-spin $$d(e)$$ electron characteristic of the Fe$$^{2+}$$ state is responsible for the short-range ferromagnetic coupling between Fe atoms.

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