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1
Pyrochemical treatment of spent nitride fuels for MA transmutation
林 博和; 佐藤 匠; 柴田 裕樹; 倉田 正輝; 岩井 孝; 荒井 康夫
Science China; Chemistry, 57(11), p.1427 - 1431, 2014/11
 被引用回数:3 パーセンタイル:90.83(Chemistry, Multidisciplinary)
窒化物燃料は金属燃料のような高い熱伝導率や金属密度、酸化物燃料のような高融点や等方的構造という特長を持つ。1990年代から高レベル廃棄物の放射性毒性低減や処分場の負荷を軽減するためにマイナーアクチノイドの分離変換研究が行われている中、原子力機構では加速器駆動システムを利用した核変換サイクルにMA含有窒化物を用いることを提案している。これまでに、窒化物燃料サイクルにおける乾式処理技術に関して、窒化物の溶融塩電解及び電解によって回収したアクチノイドからの窒化物の再製造に重点をおいて開発を進めてきた。本報告では、これまでの窒化物乾式再処理技術開発の成果及び今後の課題をまとめて報告する。
2
Electrode properties of Li$$_{2}$$MnO$$_{3}$$ (${it C}$2/${it m}$) for a lithium-battery cathode in several charge-discharge potential ranges
中尾 靖宏*; 小澤 清*; 藤井 宏樹*; 茂筑 高士*; 岩井 秀夫*; 土屋 佳則*; 井川 直樹
Transactions of the Materials Research Society of Japan, 38(2), p.229 - 233, 2013/12
リチウムイオン電池用正極材Li$$_{2}$$MnO$$_{3}$$(空間群;${it C}$2/${it m}$)を共沈法によって作製し、2.0-4.6, 2.0-4.8及び2.0-5.0V領域における充放電サイクル特性を解析した。すべての測定領域において、充放電サイクルを重ねることで電気化学キャパシティは徐々に増加するが、その増加傾向は電圧域に依存した。すなわち、2.0-4.6Vの電圧域では、放電能は1サイクルでの12.5mAh$$^{-1}$$から99サイクルでの22.5mAh$$^{-1}$$程度の増加に対し、2.0-5.0Vの電圧域では、20.0から110.2mAh$$^{-1}$$へと大幅に増加した。中性子回折実験の結果、2.0-5.0Vの電圧域における放電能の大幅な増加は、充放電サイクルを重ねるにしたがって、斜方面体相が発生するためであることを見いだした。
3
Electrochemical characteristics of layered Li$$_{1.95}$$Mn$$_{0.9}$$Co$$_{0.15}$$O$$_{3}$$ (${it C}$2/${it m}$) as a lithium-battery cathode
小澤 清*; 中尾 靖宏*; 茂筑 高士*; Cheng, Z.*; Wang, L.*; 岩井 秀夫*; 土屋 佳則*; 藤井 宏樹*; 井川 直樹
Journal of the Electrochemical Society, 159(3), p.A300 - A304, 2012/01
 被引用回数:7 パーセンタイル:54.67(Electrochemistry)
リチウムイオン2次電池正極材Li$$_{1.95}$$Mn$$_{0.9}$$Co$$_{0.15}$$O$$_{3}$$を共沈法によって作製し、その電気化学的特性を解析した。中性子回折実験及びRietveld解析によって求めた本材料の結晶構造は、空間群${it C}$2/${it m}$のLi$$_{2}$$MnO$$_{3}$$型と同定できた。本材料の充放電サイクル特性は、電流密度が30mAhg$$^{-1}$$の場合は、2.0-4.8Vの電圧域で最初からの11サイクルまでに放電能が46.3から196.5mAhg$$^{-1}$$へと増加し、その後23から58サイクルでは175.5mAhg$$^{-1}$$を保持していた。サイクリックボルタモグラム及びX線光電子分光実験の結果から、本材料では最初の10サイクル程度でMnの還元反応が活性化されていることが明らかとなった。
4
U-Pu-Zr metal fuel fabrication for irradiation test at JOYO
中村 勤也*; 加藤 徹也*; 尾形 孝成*; 中島 邦久; 岩井 孝; 荒井 康夫
Proceedings of International Conference on Fast Reactors and Related Fuel Cycles (FR 2009) (CD-ROM), 12 Pages, 2012/00
国内で初となるU-Pu-Zr金属燃料の照射試験が高速実験炉「常陽」で計画されている。U-Pu-Zr金属燃料の製造では、まずU及びPu酸化物を原料として2つの方法でU-Pu合金を調製した。一方は酸化物の電解還元であり、もう一方は電解精製と還元抽出である。照射試験用燃料仕様に合致するように調製したU-Pu合金にU金属及びZr金属を加え、射出鋳造法でU-Pu-Zr合金スラグを製造した。さらに、模擬燃料ピンを用いた試験により、Naボンディング工程の条件を確立した。現在、「常陽」照射試験用U-Pu-Zr燃料ピン6本が製作中である。
5
国内における照射試験用金属燃料ピンの製造技術基盤の確立
菊地 啓修; 中村 勤也*; 岩井 孝; 中島 邦久; 荒井 康夫; 尾形 孝成*
日本原子力学会和文論文誌, 10(4), p.323 - 331, 2011/12
原子力機構大洗研究開発センターの燃料研究棟に、国内で初めてとなる照射試験用U-Pu-Zr金属燃料ピン製造のための装置を整備し、製造技術基盤を確立した。新規に射出鋳造装置及びナトリウムボンディング装置を格納した高純度Arガス雰囲気グローブボックスを整備したほか、燃料研究棟に既存の設備群を金属燃料ピン製造目的に利用した。本技術資料では装置整備に加えて、酸化物を原料とした燃料母合金の調製,金属燃料スラグの製造,燃料ピン端栓溶接、及びナトリウムボンディングの技術確立について記載した。これらの技術は、原子力機構と電力中央研究所との共同研究で計画されている、高速実験炉「常陽」照射試験用燃料製造のほか、高速炉用金属燃料に関する基盤研究用の試料製造にも利用される。
6
高速実験炉「常陽」照射試験用金属燃料要素の製造
中村 勤也*; 尾形 孝成*; 菊地 啓修; 岩井 孝; 中島 邦久; 加藤 徹也*; 荒井 康夫; 魚住 浩一*; 土方 孝敏*; 小山 正史*; et al.
日本原子力学会和文論文誌, 10(4), p.245 - 256, 2011/12
「常陽」での照射試験を目的として、金属ウラン,ウラン-プルトニウム合金及び金属ジルコニウムを原料に、U-20Pu-10Zr燃料スラグを射出鋳造法により製造した。いずれの燃料スラグも表面は滑らかであり、合金組成,密度,長さ,直径,不純物濃度も製造仕様を満足した。製造した燃料スラグを、熱ボンド材,熱遮へい体及び要素反射体とともに下部端栓付被覆管に充填してTIG溶接を行い、ナトリウムボンド型金属燃料要素6本を組み立てた。これらの燃料要素は、今後B型照射燃料集合体に組み立てられた後、「常陽」に装荷されて国内で初めてとなる金属燃料の照射試験が実施される予定である。
7
Development of the pyrochemical process of spent nitride fuels for ADS; Its elemental technologies and process flow diagram
林 博和; 佐藤 匠; 柴田 裕樹; 岩井 孝; 西原 健司; 荒井 康夫
Proceedings of International Conference on Toward and Over the Fukushima Daiichi Accident (GLOBAL 2011) (CD-ROM), 6 Pages, 2011/12
使用済ADS用窒化物燃料の乾式再処理技術の開発における要素技術及びプロセス構築についての最近の研究の進展を紹介する。要素技術開発では、使用済燃料の陽極溶解、液体Cd陰極へのPu及びMAの回収、回収アクチノイドの再窒化等の主工程に加えて、陽極溶解残渣からのアクチノイド回収工程及び電解槽中の溶融塩の精製工程の技術開発を行った。また、主工程以外の工程を追加したプロセスフロー図を作成し、報告されている各工程に関する実験データをもとに、アクチノイド、FP及び希釈材元素の物質収支を求めた。物質収支の計算結果は、乾式処理工程でのPu及びMAの回収率99.97wt%、新燃料中への希土類元素の混入割合2.6wt%であり、いずれもADSの設計研究の中で定めている基準値を満足するものであった。
8
Fabrication of U-Pu-Zr metallic fuel elements for irradiation test at Joyo
中村 勤也*; 尾形 孝成*; 菊地 啓修; 岩井 孝; 中島 邦久; 加藤 徹也*; 荒井 康夫; 小山 正史*; 板垣 亘; 曽我 知則; et al.
Proceedings of International Conference on Toward and Over the Fukushima Daiichi Accident (GLOBAL 2011) (CD-ROM), 8 Pages, 2011/12
電力中央研究所と原子力機構の共同研究の下で、国内では初めてとなる照射試験用のNaボンド型U-Pu-Zr金属燃料要素を製造した。高速実験炉「常陽」での照射試験は、被覆管最高温度が873K以上の条件における燃料挙動とステンレス鋼被覆管の内面腐食の評価を目的としている。燃料要素1本あたり200mmのU-20wt%-10wt%Zr金属燃料スラグは、U金属,U-Pu合金及びZr金属を原料に用いて、射出鋳造法により製造した。この金属燃料スラグを、ボンドNa及び熱遮へい体や要素反射体などの部材とともに被覆管に挿入したうえで、上下端栓を溶接することにより燃料要素を組立てた。引続きNaボンディングにより、ボンド材のNaを、金属燃料スラグと被覆管の空隙に充填した。製造した6本の金属燃料要素は、検査により製造仕様を満足していることを確認した後、「常陽」の照射装置組立検査施設に運搬された。
9
酸化物燃料中のHeガス挙動に関する研究,1; 析出したヘリウムによる組織変化(共同研究)
芹澤 弘幸; 松永 純治*; 芳賀 芳範; 中島 邦久; 樫部 信司*; 岩井 孝
JAEA-Research 2011-025, 32 Pages, 2011/11
単結晶及び多結晶UO$$_{2}$$試料中に固溶しているヘリウムの析出に伴う組織変化を、FIB, FE-STEM及びFE-TEMを用いて調べた。ヘリウム放出後のマトリックスの微細組織は、放出温度によって変化することがわかった。1300$$^{circ}$$Cで放出試験を実施した試料では、結晶粒内に体欠陥は見られるものの、結晶粒界は閉じていた。これに対して1700$$^{circ}$$Cで放出試験を実施した試料では、結晶粒界にガスバブルが形成されており、一部の粒界は開いていることが確認された。これは、照射済み燃料の照射後加熱試験で観察されるFPガスの放出挙動と酷似している。結晶粒内に形成された体欠陥は、壁面がUO$$_{2}$$の格子面で囲まれた負結晶であり、その構造は、温度履歴とその試料が多結晶であるか単結晶であるかによって異なることがわかった。本研究では、負結晶を構成している格子面の指数を特定して、内圧と構造との関係について定性的に議論した。
10
Electrolyses of burn-up simulated uranium nitride fuels and actinide nitrides containing inert matrix materials in a molten LiCl-KCl eutectic
佐藤 匠; 岩井 孝; 荒井 康夫
Proceedings of 10th OECD/NEA Information Exchange Meeting on Actinide and Fission Product Partitioning and Transmutation (CD-ROM), 9 Pages, 2010/00
本研究は、窒化物燃料の乾式再処理技術開発に資するため、代表的な核分裂生成物であるMo, Pd, Ndを添加した模擬照射済みウラン窒化物及びイナートマトリックスの候補材であるZrN及びTiNを含むアクチノイド窒化物について、約0.5wt.% UCl$$_{3}$$又は約1.1wt.% PuCl$$_{3}$$を添加した溶融LiCl-KCl共晶塩中、773Kにおいて電解試験を行い、その電気化学的挙動を調べた。模擬照射済みウラン窒化物については、いずれの試料もUN単体と同じく参照電極に対して-0.75Vよりも貴の電位でUNが陽極溶解した。UN+TiN及びPuN+TiNについては、UN, PuNはTiNと固溶体を形成せずに互いに分散した2相を形成するため、UN, PuN単体とほぼ同じ電位で陽極溶解が始まった。一方、(U,Zr)N及び(Pu,Zr)Nについては、UN, PuNはZrNと固溶体を形成して活量が低下するため、UN, PuN単体よりも貴の電位で陽極溶解が始まった。
11
Preparation of TRU alloys by electrochemical or lithium reduction method
中島 邦久; 岩井 孝; 荒井 康夫; 倉田 正輝*; 中村 勤也*; 有田 裕二*
Proceedings of 10th OECD/NEA Information Exchange Meeting on Actinide and Fission Product Partitioning and Transmutation (CD-ROM), 9 Pages, 2010/00
超ウラン元素(TRU)の核変換用金属燃料の燃料製造や燃料設計開発には、TRU合金の状態図や熱力学データに関する情報が欠かせない。本研究では、これらデータベース構築のための試験に供するTRU合金試料を酸化物原料粉から調製することにした。TRU元素を含んだ数グラムの母合金をその混合酸化物の電解還元により調製したが、Pu酸化物単体の電解還元では試料の表面のみしか金属まで還元が進まないことが判明した。NpやPuを高濃度に含んだ混合酸化物の電解還元については、低融点の金属が生成し難しくなることが予想されたため、リチウム(Li)還元法を適用することでTRUを高濃度に含有した合金試料については調製した。
12
プルトニウム取扱用グローブボックス702-Dの解体撤去作業
菊地 啓修; 岩井 孝; 荒井 康夫
JAEA-Technology 2009-055, 35 Pages, 2009/11
日本原子力研究開発機構大洗研究開発センター(旧日本原子力研究所大洗研究所)の燃料研究棟107号室(XMA室)に設置されていた電子線分析装置用のプルトニウム取扱用グローブボックス702-Dは、設置後約30年間使用してきた。老朽化した電子線分析装置を更新するために、当グローブボックスを解体・撤去した。本報告書は、グローブボックス解体撤去作業における、技術的知見,評価及び作業内容をまとめたものである。
13
「常陽」照射試験用金属燃料要素の溶接試験; 予備試験及び溶接施行試験(共同研究)
菊地 啓修; 中村 勤也*; 岩井 孝; 荒井 康夫
JAEA-Technology 2009-049, 22 Pages, 2009/10
日本原子力研究開発機構と(財)電力中央研究所との共同研究の下で、金属燃料の高速実験炉「常陽」照射試験計画が進められている。「常陽」照射試験を行うため、国内で初めてU-Pu-Zr金属燃料を充填した燃料要素6本を大洗研究開発センターの燃料研究棟において製造することとなった。燃料要素に用いられる被覆管及び端栓材は、高強度フェライト/マルテンサイト鋼である。「常陽」照射試験用金属燃料要素の製造に向けて、被覆管-端栓の溶接予備試験を行い、引続き予備試験結果に基づき溶接条件を設定し、溶接施行試験を行った。その結果、すべての検査項目について判定条件を満足し、溶接条件の妥当性が確認された。
14
Nitridation of U and Pu recovered in liquid Cd cathode by molten salt electrorefining of (U,Pu)N
佐藤 匠; 岩井 孝; 荒井 康夫
Proceedings of International Conference on Advanced Nuclear Fuel Cycle; Sustainable Options & Industrial Perspectives (Global 2009) (CD-ROM), p.1278 - 1286, 2009/09
本研究では、窒化物燃料の乾式再処理技術開発に資するため、(U,Pu)Nの電解精製によって得られたU-Pu-Cd合金の再窒化試験を実施し、回収粉を原料として(U,Pu)Nペレットを調製した。Ag/AgCl参照電極に対して-0.60V$$sim$$-0.55Vの陽極電位で定電流電解を行った結果、U及びPuは液体Cd陰極中に回収された。得られたU-Pu-Cd合金を窒素気流中、700$$^{circ}$$Cで10時間加熱することで、(U,Pu)Nに転換した。さらに、この(U,Pu)N粉末を原料として理論密度に対して約84%の(U,Pu)Nペレットを調製することに成功した。
15
Electrolysis of burnup-simulated uranium nitride fuels in LiCl-KCl eutectic melts
佐藤 匠; 岩井 孝; 荒井 康夫
Journal of Nuclear Science and Technology, 46(6), p.557 - 563, 2009/06
本研究は、窒化物燃料の乾式再処理技術開発に資するため、代表的な固体核分裂生成物であるMo, Pd, Ndを添加した模擬照射済みUNペレットのUCl$$_{3}$$を約0.54wt%含む溶融LiCl-KCl共晶塩中、773Kにおける電解挙動を調べた。サイクリックボルタンメトリーの結果より、いずれの試料も単体と同じくAg/AgCl参照電極に対して約-0.75Vよりも貴の電位で陽極溶解した。この結果をもとに-0.65$$sim$$-0.6Vの陽極電位で定電位電解を行った結果、いずれの試料もUは大部分が溶解し液体Cd陰極中に回収されたが、Mo, Pdは溶解せずに陽極に残留し、Ndは溶解後溶融塩中に残留した。
16
Solubility of Pu and rare-earths in LiCl-Li$$_{2}$$O melt
加藤 徹也*; 坂村 義治*; 岩井 孝; 荒井 康夫
Radiochimica Acta, 97(4-5), p.183 - 186, 2009/05
 被引用回数:3 パーセンタイル:66.48(Chemistry, Inorganic & Nuclear)
酸化物燃料の電解還元反応の基礎として、三二酸化物共存下でのPu及び希土類元素の溶融LiCl-Li$$_{2}$$O中での溶解度を測定した。923Kの溶融塩中における3価のPu,希土類元素イオン濃度測定結果から、Pu,希土類元素とも溶解度は溶融塩中のLi$$_{2}$$O濃度にほぼ比例して増加することを明らかにした。また、行った実験条件の下では、イオン半径の大きな元素ほど、溶解度も大きくなる傾向が見られた。
17
「ふげん」原子炉本体解体に向けたAWJ切断技術の適用性試験
中村 保之; 岩井 紘基; 佐野 一哉; 森下 喜嗣; 丸山 信一郎*; 手塚 慎一*; 大鐘 大介*; 高島 雄次*
デコミッショニング技報, (38), p.43 - 52, 2008/11
新型転換炉「ふげん」(原子炉廃止措置研究開発センター)の原子炉本体は、圧力管型を特徴としている。原子炉本体解体の検討にあたり、圧力管とカランドリア管からなる二重管構造部の同時解体技術として、アブレイシブウォータージェット(AWJ)切断技術を候補にあげ、その適用性を試験によって確認した。試験では、AWJの課題となる二次廃棄物量の低減と水中における切断監視技術の確立を目的として、最適な研掃材供給量,切断への研掃材再利用の可能性、並びに音及び振動による切断監視技術の適用の可能性を確認した。
18
Synthesis of actinide nitrides in molten cadmium
荒井 康夫; 岩井 孝; 赤堀 光雄; 湊 和生
Nuclear Technology, 162(2), p.244 - 249, 2008/05
乾式再処理を用いた窒化物燃料サイクルを閉じるためには、溶融塩電解精製により核分裂生成物と分離したアクチノイドを再び窒化物に転換する必要がある。本研究では、電解精製で液体カドミウム陰極に回収したプルトニウム及びウランを窒化物に転換する反応について検討した。実験では、プルトニウム及びウランを含むカドミウム合金を窒素気流中で加熱することによりアクチノイドの窒化とカドミウムの蒸留を同時に行える条件を見いだし、その反応機構を明らかにした。さらに、回収したプルトニウム,ウラン窒化物粉末を用いた窒化物燃料ペレットの製造試験を行った。一連の実験結果から、乾式法を用いた窒化物燃料サイクルが技術的に成立する見通しを得ることができた。
19
燃料研究棟におけるグローブボックスの解体撤去作業
岩井 孝; 菊地 啓修; 荒井 康夫
デコミッショニング技報, (36), p.54 - 63, 2007/10
日本原子力研究開発機構大洗研究開発センター(旧日本原子力研究所大洗研究所)の燃料研究棟101号室(調製室)に設置されていた金相観察用のグローブボックス121-D及び122-Dの2台は、設置後約30年近く使用してきた。新しい研究テーマに着手するにあたり、同スペースに新たな研究設備を装備したグローブボックスの設置を計画し、当グローブボックスを解体撤去することとした。本報告は、グローブボックス解体撤去作業における、技術的知見,評価及び作業内容をまとめたものである。
20
Electrolysis of uranium nitride containing fission product elements (Mo, Pd, Nd) in a molten LiCl-KCl eutectic
佐藤 匠; 岩井 孝; 荒井 康夫
Proceedings of International Conference on Advanced Nuclear Fuel Cycles and Systems (Global 2007) (CD-ROM), p.1090 - 1098, 2007/09
本研究は、窒化物燃料の乾式再処理技術開発に資するため、代表的な核分裂生成物であるMo, Pd, Ndを添加した模擬照射済みUNペレットの溶融LiCl-KCl共晶塩中における電解挙動を調べた。サイクリックボルタンメトリー(CV)及び分極曲線の測定結果より、いずれの試料もUN単体と同じく参照電極に対して-0.75Vよりも貴の電位でUNが陽極溶解した。これらの結果をもとに陽極電位を参照電極に対して-0.65$$sim$$-0.60Vとして模擬照射済みUNペレットの定電位電解を行った結果、いずれの試料もUは大部分が溶解し液体Cd陰極中に回収されたが、Mo, Pdは溶解せずに陽極に残留し、Ndは溶解後溶融塩中に残留した。