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論文

Determination of fusion barrier distributions from quasielastic scattering cross sections towards superheavy nuclei synthesis

田中 泰貴*; 成清 義博*; 森田 浩介*; 藤田 訓裕*; 加治 大哉*; 森本 幸司*; 山木 さやか*; 若林 泰生*; 田中 謙伍*; 武山 美麗*; et al.

Journal of the Physical Society of Japan, 87(1), p.014201_1 - 014201_9, 2018/01

ガス充填型反跳生成核分離装置GARISを用いて$$^{48}$$Ca + $$^{208}$$Pb, $$^{50}$$Ti + $$^{208}$$Pb, $$^{48}$$Ca + $$^{248}$$Cm反応系における準弾性散乱断面積の励起関数を測定した。これらのデータから融合障壁分布を導出し、チャンネル結合計算と比較した。$$^{48}$$Ca + $$^{208}$$Pb及び$$^{50}$$Ti + $$^{208}$$Pb反応の障壁分布のピークエネルギーはそれらの反応系における2中性子蒸発断面積のピークエネルギーと良く一致し、一方$$^{48}$$Ca + $$^{248}$$Cm反応の障壁分布のピークエネルギーは4中性子蒸発断面積のピークエネルギーより少し下に現れることが判った。この結果は超重核合成の際の最適ビームエネルギーの予測に役立つ情報を与える。

論文

Adsorption of platinum-group metals and molybdenum onto aluminum ferrocyanide in spent fuel solution

大西 貴士; 関岡 健*; 須藤 光雄*; 田中 康介; 小山 真一; 稲葉 優介*; 高橋 秀治*; 針貝 美樹*; 竹下 健二*

Energy Procedia, 131, p.151 - 156, 2017/12

再処理におけるガラス固化プロセスの安定運転のために、白金族元素(Ru, Rh, Pd)およびMoを除去し、安定保管または利用するための分離プロセスの研究開発を実施している。白金族元素とMoを一括回収するための無機吸着剤(フェロシアン化物)が開発されている。本研究では、照射済燃料溶解液を用いた吸着試験を行い、Ru, Rh, Pd, MoおよびAmの吸着特性を評価した。その結果、Ru, Rh, Pd, Moはいずれも吸着が認めら、フェロシアン化物が照射済燃料溶解液中においても一定の吸着性能を示すことがわかった。一方、Amは吸着されないことが確認された。Amが吸着しないことにより、白金族元素とMoの相互分離プロセスにAmが混入せず、アルファ核種を含有する二次廃棄物を大量に発生しないことが確認された。

論文

Effects of $$gamma$$ irradiation on the adsorption characteristics of xerogel microcapsules

大西 貴士; 田中 康介; 小山 真一; Ou, L. Y.*; 三村 均*

NEA/NSC/R(2017)3, p.463 - 469, 2017/11

資源の有効利用、廃棄物低減のために、無機イオン交換体(タングストリン酸アンモニウム(AMP)またはフェロシアン化銅(KCuFC))をアルギネートゲルで内包するマイクロカプセル(AWP-ALGまたはKCuFC-ALG)、および、アルギネートゲルそのもの(ALG)を用いた核種分離システムの開発を実施している。ALG, AWP-ALGおよびKCuFC-ALGは、それぞれ、Zr, CsおよびPdを選択的に吸着することが明らかになっている。しかしながら、$$gamma$$線照射に伴う吸着特性の変化については、十分に調べられていない。そこで、$$^{60}$$Co線源によって$$gamma$$線を3898kGyまで照射した後、各種マイクロカプセルの吸着特性を評価した。その結果、AWP-ALGまたはKCuFC-ALGは、内包する無機イオン交換体によってCsまたはPdを吸着するため、$$gamma$$線照射を通して吸着特性に変化は見られなかった。一方、ALGは$$gamma$$線照射に伴って放射線分解が進行し、Zrに対する吸着特性が低下した。

論文

Observation of doubly-charged ions of francium isotopes extracted from a gas cell

Schury, P.*; 和田 道治*; 伊藤 由太*; 加治 大哉*; 羽場 宏光*; 平山 賀一*; 木村 創大*; 小浦 寛之; MacCormick, M.*; 宮武 宇也*; et al.

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 407, p.160 - 165, 2017/06

Ac, Ra, FrやRnといった様々な同位体を$$^{48}$$Caビームを用いた原子核融合-蒸発反応にて生成した。エネルギーを持ったイオンはヘリウムガスセル内で止まり、そして引き出される。引き出された個々のイオンは多反射時間飛行質量分光器を用いて同定されるが、アルカリ金属であるFrを含むイオンの荷電状態の主要な価数が(+1価でなく)+2価となるという結果を観測した。

論文

Study of the reaction $$^{48}$$Ca + $$^{248}$$Cm $$rightarrow$$ $$^{296}$$Lv$$^{ast}$$ at RIKEN-GARIS

加治 大哉*; 森田 浩介*; 森本 幸司*; 羽場 宏光*; 浅井 雅人; 藤田 訓裕*; Gan, Z.*; Geissel, H.*; 長谷部 裕雄*; Hofmann, S.*; et al.

Journal of the Physical Society of Japan, 86(3), p.034201_1 - 034201_7, 2017/03

 被引用回数:2

理化学研究所のガス充填型反跳核分離装置GARISを用いて$$^{48}$$Ca + $$^{248}$$Cm $$rightarrow$$ $$^{296}$$Lv$$^{ast}$$融合反応を調べた。116番元素$$^{292}$$Lv, $$^{293}$$Lvと思われる核反応生成物に起因するアルファ線と自発核分裂の崩壊連鎖が7事象観測された。崩壊連鎖中に観測された原子核の性質は過去の報告値とよく一致したが、1つの崩壊連鎖で一部矛盾が観測された。これは$$^{285}$$Cnの新しい自発核分裂分岐比の存在、あるいは新同位体$$^{294}$$Lv生成の可能性を示唆するものと思われる。

論文

First online multireflection time-of-flight mass measurements of isobar chains produced by fusion-evaporation reactions; Toward identification of superheavy elements via mass spectroscopy

Schury, P.*; 和田 道治*; 伊藤 由太*; 加治 大哉*; 新井 郁也*; MacCormick, M.*; Murray, I.*; 羽場 宏光*; Jeong, S.*; 木村 創大*; et al.

Physical Review C, 95(1), p.011305_1 - 011305_6, 2017/01

 被引用回数:4

多反射時間飛行質量分析装置を理化学研究所設置の気体充填型反跳分離装置-II型(GARIS-II)と連結したガスセルに配置し、$$alpha$$崩壊連鎖を伴う重原子核の質量の直接測定を実施した。融合-蒸発反応で生成された原子核をGARIS-IIを用いて分離し、ヘリウムガスセルで止めて目的の原子核を捕集した。本実験で$$^{204}$$Fr-$$^{204}$$Rn-$$^{204}$$At-$$^{204}$$Po, $$^{205}$$Fr-$$^{205}$$Rn-$$^{205}$$At-$$^{205}$$Po-$$^{205}$$Bi及び$$^{206}$$Fr-$$^{206}$$Rn-$$^{206}$$Atの3つの同重体鎖の時間飛行スペクトルが観測された。その結果、$$^{204-206}$$Fr, $$^{204,205}$$Rn、そして$$^{204,205}$$Atの原子質量値が精密に決定された、今回の解析において、$$^{205}$$Bi, $$^{204,205}$$Po, $$^{206}$$Rn、そして$$^{206}$$Atの同定は10個以下という少量のイオン数でなされた。この成果は 次のステップとして実施する予定である(生成量が極少量の)超重元素イオンの質量分析につながる成果となる。

論文

Complex chemistry with complex compounds

Eichler, R.*; 浅井 雅人; Brand, H.*; Chiera, N. M.*; Di Nitto, A.*; Dressler, R.*; D$"u$llmann, Ch. E.*; Even, J.*; Fangli, F.*; Goetz, M.*; et al.

EPJ Web of Conferences (Internet), 131, p.07005_1 - 07005_7, 2016/12

近年、物理的な前段分離装置を活用することにより、超重元素の比較的不安定な単一分子の合成と研究が気相化学研究によって可能になった。非常に揮発性の高い106番元素のヘキサカルボニル錯体Sg(CO)$$_{6}$$の合成は最近の大きな成果である。この成功を受けて、中心金属原子と周囲の配位子間の第一乖離エネルギーの測定を第2世代の実験として実施した。管状の分解反応装置を用いた手法を開発し、短寿命のMo(CO)$$_{6}$$, W(CO)$$_{6}$$, Sg(CO)$$_{6}$$錯体に適用することに成功した。

論文

Decomposition studies of group 6 hexacarbonyl complexes, 1; Production and decomposition of Mo(CO)$$_6$$ and W(CO)$$_6$$

Usoltsev, I.*; Eichler, R.*; Wang, Y.*; Even, J.*; Yakushev, A.*; 羽場 宏光*; 浅井 雅人; Brand, H.*; Di Nitto, A.*; D$"u$llmann, Ch. E.*; et al.

Radiochimica Acta, 104(3), p.141 - 151, 2016/03

 被引用回数:7

周期表第6族元素で最も重いSgのヘキサカルボニル錯体の熱的安定性を調べることを目指して、短寿命MoおよびW同位体を用いてヘキサカルボニル錯体を合成し、その合成および解離条件を調べた。チューブ状の反応装置を用いてヘキサカルボニル錯体を解離させ、第1解離エネルギーを導出できるかテストした。第6族元素のヘキサカルボニル錯体の解離を調べるには、反応表面として銀が最適であることがわかった。Mo(CO)$$_6$$およびW(CO)$$_6$$の解離が起こる反応表面温度は、それらの第1解離エネルギーと相関があることがわかり、この方法を用いてSg(CO)$$_6$$の第1解離エネルギーを決定できる見通しを得た。

論文

Thermophysical properties of americium-containing barium plutonate

田中 康介; 佐藤 勇; 廣沢 孝志; 黒崎 健*; 牟田 浩明*; 山中 伸介*

Journal of Nuclear Science and Technology, 52(10), p.1285 - 1289, 2015/10

 被引用回数:1

BaPu$$_{0.91}$$Am$$_{0.09}$$)O$$_{3}$$を調製し、ペロブスカイト型結晶構造を確認するとともに、音速測定により弾性率及びデバイ温度を求めた。また、熱伝導率を評価し、マトリクスと比較してきわめて小さい値を示すことがわかった。熱伝導率とデバイ温度の関係から、Ba系ペロブスカイト化合物の熱伝導率は原子間結合力の大きさで説明できることを明らかにした。

論文

Effect of impurity on dissolution behavior of simulated molybdenum cermet fuels

圷 葉子; 田中 康介; 逢坂 正彦

Journal of Nuclear Science and Technology, 52(10), p.1281 - 1284, 2015/10

モリブデンを不活性母材とする高速炉用新型燃料において、湿式再処理での溶解挙動を把握するため、Moサーメット燃料を模擬した種々の組成のモリブデン化合物の試験を実施し、焼結及び溶解率等の特性を評価した。

論文

Early-in-life fuel restructuring behavior of Am-bearing MOX fuels

田中 康介; 佐々木 新治; 勝山 幸三; 小山 真一

Transactions of the American Nuclear Society, 113(1), p.619 - 621, 2015/10

高速実験炉「常陽」のB11及びB14で短期照射されたAm-MOX燃料の照射後試験を実施し、組織変化挙動(中心空孔径の発達状況等)に係るデータを取得した。その結果、O/M比が1.95から1.98付近の燃料の組織には明確なO/M比依存性が認められないが、定比組成(O/M=2.00)では顕著な組織変化が見られた。これにより、Am-MOX燃料の照射初期における中心空孔の形成には、燃料ペレットの熱伝導率の差よりも、蒸発-凝縮機構に及ぼすO/M比依存性の影響が強く現れることがわかった。

論文

Chemical form consideration of released fission products from irradiated fast reactor fuels during overheating

佐藤 勇; 田中 康介; 小山 真一; 松島 健一*; 松永 純治*; 平井 睦*; 遠藤 寛*; 羽賀 一男*

Energy Procedia, 82, p.86 - 91, 2015/07

高速炉シビアアクシデントの加熱条件を模擬した実験が照射燃料を用いて、これまでに行われている。本研究では、照射燃料に含まれている核分裂生成物(FP)の化学形を熱化学的平衡計算で評価した。温度2773Kと2993Kでは、Cs, I, Te, Sb, Pd及びAgのほとんどは気体状の成分でである。CsとSbは温度勾配管(TGT)で検出されているが、その化学形としては元素状Cs, CsI, Cs$$_{2}$$MoO$$_{4}$$, CsO及び元素状Sb, SbO, SbTeと推測される。実験結果と計算結果を比較すると、CsIは熱化学的に振る舞い、TGTで捕捉されるが、一方で、元素状Csは微粒子状で移動する傾向にある。気相のFPの移動挙動は、熱化学的のみならず、粒子動力学にも従うものと考えられる。

論文

Performance of new gas-filled recoil ion separator GARIS-II for asymmetric fusion reaction

加治 大哉*; 森本 幸司*; 若林 泰生*; 武山 美麗*; 山木 さやか*; 田中 謙伍*; 羽場 宏光*; Huang, M.*; 村上 昌史*; 金谷 淳平*; et al.

JPS Conference Proceedings (Internet), 6, p.030107_1 - 030107_4, 2015/06

非対称核融合反応に対する新型ガス充填型反跳イオン分離装置GARIS-IIの性能を、$$^{22}$$Neビームを用いて調べた。分析電磁石にヘリウムと水素の混合ガスを充填すると、焦点面シリコン検出器で検出されるバックグラウンドとなる散乱粒子の数が極めて少なくなり、かつ非対称核融合反応生成物の輸送効率が増大した。また、新たに標的同定システムを導入し、ビームエネルギーや標的を換えることなく効率的に励起関数測定が行えるようになった。

論文

Influence of boron vapor on transport behavior of deposited CsI during heating test simulating a BWR severe accident condition

佐藤 勇; 大西 貴士; 田中 康介; 岩崎 真歩; 小山 真一

Journal of Nuclear Materials, 461, p.22 - 28, 2015/06

沈着したCsIに対するホウ素の影響を確かめるために基礎的な試験を実施した。CsIを1323Kで蒸発させ、1023Kから423Kの温度に保持されたサンプリングパーツへ沈着させた。引き続き、1973KでB$$_{2}$$O$$_{3}$$を蒸発させ、沈着したCsIに作用させた。加熱試験後、サンプリングパーツをアルカリ溶液に浸漬させ、浸漬液に対してICP-MS分析を行った。その結果、850K以上に保持されているサンプリングパーツに沈着しているCsIはB$$_{2}$$O$$_{3}$$によって引き剥がされていることがわかった。この挙動について熱力学的に議論し、シビアアクシデント時におけるCs/I/B化学を検討した。

論文

Influence of boron vapor on transport behavior of deposited CsI during heating test simulating a BWR severe accident condition

佐藤 勇; 大西 貴士; 田中 康介; 岩崎 真歩; 小山 真一

Journal of Nuclear Materials, 461, p.22 - 28, 2015/06

 被引用回数:1

シビアアクシデント時のCsとIの放出・移行挙動におけるBの影響を評価するために、沈着したCs/I化合物と蒸気/エアロゾルのB化合物の間の相互作用における基礎的な試験を実施した。Cs/I化合物及びB化合物としてそれぞれCsIとB$$_{2}$$O$$_{3}$$が使用された。温度423Kから1023Kに保持された温度勾配管(TGT)に沈着したCsIに蒸気/エアロゾルCsIがB$$_{2}$$O$$_{3}$$と反応させ、これによりCs/I沈着プロファイルがどのように変化するかを観察した。結果として、蒸気/エアロゾルCsIとB$$_{2}$$O$$_{3}$$は温度830Kから920Kに沈着したCsIの一部をはぎ取り、CsBO$$_{2}$$とI$$_{2}$$が生成したものと考えられる。加えて、ガス状I$$_{2}$$は温度530K-740Kの部分で再沈着したが、CsBO$$_{2}$$は沈着せず、サンプリング管とフィルタを通り抜けている可能性がある。これは、BはCsのキャリアにCsBO$$_{2}$$として影響し、Csをより温度の低い領域に移行させることを示していると考えられる。

論文

Research program for the evaluation of fission product and actinide release behaviour, focusing on their chemical forms

三輪 周平; 山下 真一郎; 石見 明洋; 逢坂 正彦; 天谷 政樹; 田中 康介; 永瀬 文久

Energy Procedia, 71, p.168 - 181, 2015/05

 被引用回数:5

福島第一原子力発電所でのシビアアクシデントを経験した照射済み燃料材料の安全な取扱い技術の構築に向けて、原子力機構大洗研究開発センターの照射後試験施設を利用した幾つかの基礎研究を進めてきている。本論文では、基礎研究のうち、特に原子力機構大洗研究開発センターの照射後試験施設を利用することで効果的に研究を進めている3つの研究プログラムについて、全体概要の他、先行的に得られている試験結果や今後予定している計画を紹介する。

論文

Oxidation behavior of Am-containing MOX fuel pellets in air

田中 康介; 吉持 宏; 大林 弘; 小山 真一

Energy Procedia, 71, p.282 - 292, 2015/05

 被引用回数:1

MA含有MOX燃料の酸化特性に関する基礎データを取得するため、Am含有MOX燃料ペレットの高温酸化試験を実施し、UO$$_{2}$$燃料及びMOX燃料の挙動と比較した。

論文

Production of $$^{88}$$Nb and $$^{170}$$Ta for chemical studies of element 105, Db, using the GARIS gas-jet system

Huang, M.*; 羽場 宏光*; 村上 昌史*; 浅井 雅人; 加治 大哉*; 金谷 淳平*; 笠松 良崇*; 菊永 英寿*; 菊谷 有希*; 小森 有希子*; et al.

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 304(2), p.845 - 849, 2015/05

 被引用回数:1

ガスジェット搬送法と理研ガス充填型反跳イオン分離装置(GARIS)を組み合わせて、105番元素Dbの化学研究に使用する放射性のNbおよびTa同位体の生成・利用技術を開発した。$$^{262}$$Dbの合成と同じエネルギーの$$^{19}$$Fビームを用いて短寿命の$$^{88}$$Nbおよび$$^{170}$$Taを合成し、GARISを用いて分離したあと、ガスジェット搬送法を用いて化学実験室に引き出した。GARISの磁場を変更し、反跳核のエネルギー減速箔およびシャッターを挿入するだけで、他の実験条件は何も変更せずに、$$^{262}$$Db用の化学実験装置に$$^{88}$$Nbと$$^{170}$$Taを導入することに成功した。

論文

In situ synthesis of volatile carbonyl complexes with short-lived nuclides

Even, J.*; Ackermann, D.*; 浅井 雅人; Block, M.*; Brand, H.*; Di Nitto, A.*; D$"u$llmann, Ch. E.*; Eichler, R.*; Fan, F.*; 羽場 宏光*; et al.

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 303(3), p.2457 - 2466, 2015/03

 被引用回数:4

金属カルボニル錯体の迅速その場合成を、核分裂や核融合反応によって生成される短寿命同位体を用いた実験によって実証した。高い反跳エネルギーを持つ短寿命核反応生成物を一酸化炭素分子と直接反応させることでカルボニル錯体を合成し、高い揮発性を持つ錯体のみをガス気流によって迅速に搬送し、化学分析・測定装置にかけて検出した。この手法を用いることで、Mo, Tc, Ru, Rh, W, Re, Os, Irの短寿命同位体の揮発性カルボニル錯体の合成に成功した。一方、HfとTaの揮発性錯体は検出されなかった。この手法は超重元素シーボーギウム(原子番号106)の化学研究に既に適用されており、また短寿命遷移金属同位体を用いた核科学研究の様々な分野への応用が今後期待される。

論文

Investigation on thermal striping phenomena in Five Jets Modelled Water Test (FIWAT) simulating Sodium-cooled Fast Reactor

相澤 康介; 小林 順; 小野島 貴光; 田中 正暁; 大野 修司; 上出 英樹; 長澤 一嘉*

Proceedings of 10th International Topical Meeting on Nuclear Thermal Hydraulics, Operation and Safety (NUTHOS-10) (USB Flash Drive), 13 Pages, 2014/12

アドバンストループ型ナトリウム炉であるJSFRでは、炉心上部のサーマルストライピング現象が課題である。制御棒から流出する低温ナトリウムと燃料集合体から流出する高温ナトリウムの混合により炉心上部機構下部の炉心計装取付板(CIP)において温度変動が生じ、そこで高サイクル熱疲労が生じる可能性がある。したがって、CIP周辺のサーマルストライピング現象を検討するため、1/3縮尺5集合体モデル水試験を実施した。試験装置は、中心に制御棒チャンネル、制御棒チャンネルの周囲4箇所に燃料集合体チャンネル、及びCIPを模擬した。高温噴流と低温噴流の温度差、高温噴流と低温噴流の流速比、流速比同一条件における高温噴流流速をパラメータとして試験を実施した。流量比はJSFRと同一とし、高温流速はJSFRの1/3としたケースをリファレンス条件とした。試験の結果、CIP近傍の温度変動挙動は流速比に依存することを示した。また、CIP近傍において、スパイク状の急峻な温度低下を伴う温度変動が確認された。このスパイク状の温度変動は、構造材に伝達する過程で大幅に減衰することを確認した。さらに、流体から構造材への熱伝達挙動を評価することにより、熱伝達特性を把握した。

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