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論文

Benchmark study of DFT with Eu and Np M$"o$ssbauer isomer shifts using second-order Douglas-Kroll-Hess Hamiltonian

金子 政志; 渡邉 雅之; 宮下 直*; 中島 覚*

Hyperfine Interactions, 239(1), p.20_1 - 20_10, 2018/12

fブロック化合物に対する密度汎関数計算の精度向上を目指し、$$^{151}$$Eu, $$^{237}$$Npメスバウアー異性体シフトを指標として、二次Douglas-Kroll-Hess(DKH2)ハミルトニアンを用いて相対論密度汎関数法のベンチマーク研究を行った。純粋な密度汎関数法による電子交換相互作用とHartree-Fockによる厳密な電子交換相互作用の混合パラメータを変えて、メスバウアー異性体シフトの実験値に対する平均二乗誤差を比較した。その結果、$$^{151}$$Eu, $$^{237}$$Npメスバウアー異性体シフトに対して、厳密な交換相互作用の割合が、それぞれ30, 60%のときに、平均二乗誤差が最小になることが明らかになった。

論文

Radiocesium distribution in aggregate-size fractions of cropland and forest soils affected by the Fukushima nuclear accident

小嵐 淳; 西村 周作; 安藤 麻里子; 松永 武*; 佐藤 努*; 長尾 誠也*

Chemosphere, 205, p.147 - 155, 2018/08

福島原子力発電所事故の長期的な影響を評価するためには、土壌に沈着した放射性セシウムの挙動の理解が重要であるが、土壌の団粒構造が放射性セシウムの移動性や生物利用性に及ぼす影響は未解明である。本研究では、福島原子力発電所事故の影響を受けた農耕地及び森林の表層土壌を対象に、土壌の団粒化と放射性セシウムの団粒サイズ間における分布や抽出性を調べた。その結果、農耕地土壌では団粒の発達が乏しく、セシウムの多くは粘土サイズの土壌粒子に強く固定されているが、森林土壌では団粒が発達し、大きな団粒に比較的抽出されやすい状態で保持されているセシウムの割合が多いことが明らかになった。

論文

Interfacial segregation and fracture in Mg-based binary alloys; Experimental and first-principles perspective

都留 智仁; 染川 英俊*; Chrzan, D. C.*

Acta Materialia, 151, p.78 - 86, 2018/06

溶質元素による金属の破壊現象を理解するため、Mg合金に対して実験と破壊力学理論と第一原理計算の連携による検討を行った。Mg二元系合金の破壊を極めて脆性的であると仮定し、粒界や双晶境界の破壊をエネルギーベースの基準で評価することによって第一原理計算を有効に適用することを可能にした。また、化学結合が破壊に寄与する影響を詳細に検討し、IIIBやIVB族元素が破壊抵抗を向上する効果を有することを体系的に明らかにした。これまでに知られていない元素であるZrが破壊靱性を向上させるという実験結果とよく一致しており、計算科学を用いた元素戦略による材料設計が有効であることを示した。

論文

Optical properties of trinuclear citrate complexes containing 4f and 5f block metals

青柳 登; Palladino, G.*; 長崎 晋也*; 木村 貴海

Bulletin of the Chemical Society of Japan, 91(6), p.882 - 890, 2018/06

高レベル放射性廃棄物の地層処分技術に係る研究において、III価のマイナーアクチノイドは、土壌中に存在する有機物と化学的に相互作用しながら移行することが懸念される。この相互作用がどのような錯生成反応を引き起こすのかを理解するために、本研究では、土壌中に存在する典型的な錯生成剤であるクエン酸に注目し、電位差滴定、核磁気共鳴及び時間分解型レーザー誘起蛍光分光を用いた分析を行った。その結果、マイナーアクチノイド及びその化学アナログであるランタノイドは、単核錯体の他に、二核及び三核錯体を生成することが明らかになった。この結果は、これまでコロイド粒子が核種移行に影響を及ぼすことが指摘されてきたが、それだけでは十分でなく、小さいサイズの錯体も移行評価に影響することを意味している。

論文

Calculation of neutron cross-sections on copper-63 and -65

中山 梓介

Journal of Nuclear Science and Technology, 55(6), p.614 - 622, 2018/06

次期JENDL汎用ライブラリの開発に向け、$$^{63,65}$$Cuに対する中性子断面積をJENDL-4.0での分離共鳴領域以上の入射エネルギー範囲である50keVから20MeVにおいて計算した。中性子と$$^{63,65}$$Cuの間の相互作用には分散型チャネル結合光学ポテンシャルを採用し、核反応計算には直接・前平衡・複合核の三つの反応過程を考慮した。この際、断面積ならびに微分および二重微分断面積はすべて、単一のモデルパラメータセットを用いて相互に矛盾なく計算した。こうして得られた計算結果は実験データをよく再現した。さらに、本研究で得られた断面積データを用いることにより、$$^{63}$$Cu$$(n,alpha)^{60}$$Co反応に対する積分テストに見られていた計算値と実験値の不一致が改善された。

論文

Features of particle and heavy ion transport code system (PHITS) version 3.02

佐藤 達彦; 岩元 洋介; 橋本 慎太郎; 小川 達彦; 古田 琢哉; 安部 晋一郎; 甲斐 健師; Tsai, P.-E.; 松田 規宏; 岩瀬 広*; et al.

Journal of Nuclear Science and Technology, 55(6), p.684 - 690, 2018/06

 被引用回数:2

粒子・重イオン輸送計算コードPHITS Version 3.02を開発して公開した。核反応モデルや原子反応モデルを改良することにより、適応エネルギー範囲や精度を向上させた。また、計算効率を向上させる新しいタリーや、放射性同位元素を線源とする機能、医学物理分野にPHITSを応用する際に有用となるソフトウェアなど、様々なユーザーサポート機能を開発して、その利便性を大幅に向上させた。これらの改良により、PHITSは、加速器設計、放射線遮へい及び防護、医学物理、宇宙線研究など、幅広い分野で3000名以上のユーザーに利用されている。本論文では、2013年に公開したPHITS2.52以降に追加された新機能を中心に紹介する。

論文

Correlation between Am(III)/Eu(III) selectivity and covalency in metal-chalcogen bonds using density functional calculations

金子 政志; 渡邉 雅之

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 316(3), p.1129 - 1137, 2018/06

マイナーアクチノイドとランタノイドの分離メカニズムを理解することを目的として、カルコゲンをドナーとして持つ配位子N(EPMe$$_{2}$$)$$_{2}$$$$^{-}$$ (E = O, S, Se, Te)によるAm(III)イオンとEu(III)イオンの選択性を密度汎関数法によって予測した。単結晶構造に基づいて錯体をモデル化し、錯生成による金属イオンの安定化エネルギーを見積もった。その結果、OドナーはAm(III)イオンよりもEu(III)イオンと選択的に錯生成し、S, Se, TeドナーはEu(III)イオンよりもAm(III)イオンと選択的に錯生成する結果となった。この傾向は、HSAB則におけるソフト酸の分類と一致した。金属とカルコゲンの化学結合解析の結果、Am(III)イオンのf軌道との共有結合性が高いドナーほど、Am(III)イオンに対する選択性が高くなることを示唆した。

論文

Evaluation of neutron capture cross section on $$^{205}$$Pb with photonuclear data

岩本 信之; 静間 俊行*

EPJ Web of Conferences (Internet), 178, p.06004_1 - 06004_3, 2018/05

Transmutation and reduction of high level radioactive wastes (e.g. minor actinides) produced in nuclear reactors are expected by an accelerator driven system (ADS). Japan Atomic Energy Agency proposed that Pb and Bi are used as a spallation target and coolant. The neutronics design was performed without including $$^{205}$$Pb, which is a long-lived radioactive nuclide with half-life of 1.7$$times$$10$$^{7}$$ years and thus has long-lasting radiotoxicity. $$^{205}$$Pb is produced by the neutron capture reaction on $$^{204}$$Pb. In order to evaluate the accumulated amount of $$^{205}$$Pb, the neutron capture cross section of $$^{205}$$Pb is needed. However, it has not been measured in the keV to MeV neutron energy region. In the present work the calculations of cross sections were performed by the nuclear reaction calculation code, CCONE. Measured photonuclear data of ($$gamma$$,$$gamma$$) reaction and photoneutron cross sections were used to evaluate photon strength function of $$^{206}$$Pb. The ($$gamma$$,$$gamma$$) reaction data used were newly obtained by an experiment at HZDR. The fixed photon strength function was applied to calculate the neutron capture cross sections of $$^{205}$$Pb. The resulting cross section is smaller than the data of $$^{204}$$Pb in the relevant energy region.

論文

Developing reliable reaction $$gamma$$-ray data

Dimitriou, P.*; Belgya, T.*; Cho, Y.-S.*; Filipescu, D.*; Firestone, R.*; Goriely, S.*; 岩本 信之; 河野 俊彦*; Kopecky, J.*; Krticka, M.*; et al.

EPJ Web of Conferences (Internet), 178, p.06005_1 - 06005_3, 2018/05

測定や既存のデータ評価・編集、また基礎科学や応用への利用に向けた巨大双極子共鳴パラメータ等のテーブル作成を基にした光核反応断面積や光子強度関数の開発について報告する。

論文

Monte Carlo uncertainty quantification of the effective delayed neutron fraction

岩元 大樹; Stankovskiy, A.*; Fiorito, L.*; Van den Eynde, G.*

Journal of Nuclear Science and Technology, 55(5), p.539 - 547, 2018/05

実効遅発中性子割合$$beta_{rm eff}$$は原子炉物理学で最も基本的なパラメータの一つであるが、これまで、その解析の困難さから、モンテカルロ法によって$$beta_{rm eff}$$の核データに起因する不確かさを定量評価した例はなかった。本研究では、モンテカルロ粒子輸送計算コードMCNPを用いて、モンテカルロ法に基づく2つの手法(モンテカルロ感度法及びランダムサンプリング法)の、$$beta_{rm eff}$$の不確かさ定量評価に対する適用性を、統計的な収束性の観点から調査した。解析における$$beta_{rm eff}$$の妥当性評価ではVENUS-F臨界炉心の実測値を用いた。解析の結果、モンテカルロ感度法については、千葉が提案した「修正中性子増倍率比法」を用いることにより、従来手法であるBretsherが提案した「即発中性子増倍率比法」よりも$$beta_{rm eff}$$の感度係数に対する統計的な不確かさを大幅に低減できることを見出した。モンテカルロ感度法とランダムサンプリング法による解析値の比較の結果、修正中性子増倍率比法を用いたモンテカルロ感度法が、$$beta_{rm eff}$$の不確かさ定量評価に実用上最も適していることを示した。当手法で得られた感度係数とJENDL-4.0を一部修正したJENDL-4.0uの共分散データを用いることにより、VENUS-F臨界炉心に対する$$beta_{rm eff}$$の核データに起因する不確かさは約2.7%と評価され、その大部分は$$^{235}$$Uの遅発中性子収率に起因することが分かった。

論文

核データ研究の最前線; たゆまざる真値の追及、そして新たなニーズへ応える為に,7; 高エネルギー領域への挑戦

執行 信寛*; 岩瀬 広*; 岩元 洋介; 佐藤 達彦

日本原子力学会誌, 60(5), p.294 - 298, 2018/05

加速器駆動未臨界炉システム(ADS)等の核設計における中性子生成や照射損傷量等の計算、放射線がん治療における二次粒子による被ばく線量等の計算において、実測データに基づき評価された20MeV以上の高エネルギー核データライブラリを用いた放射線輸送シミュレーションが重要な役割を果たす。また、実測データが計算コードに組み込まれている核反応モデルの精度検証や改良のために必要となる。本稿では重粒子線がん治療装置HIMACにおける中性子生成断面積、大阪大学核物理研究センターRCNPにおける遮蔽体中の中性子減衰及び京都大学原子炉実験所FFAG施設における照射損傷量の測定を紹介するとともに、国内で開発されている粒子・重イオン輸送計算コードPHITSの進展について概観する。

論文

Conceptual design study of beam window for accelerator-driven system with subcriticality adjustment rod

菅原 隆徳; 江口 悠太; 大林 寛生; 岩元 大樹; 辻本 和文

Nuclear Engineering and Design, 331, p.11 - 23, 2018/05

加速器駆動核変換システムの設計において、核破砕ターゲット領域のビーム窓設計は重要な課題の一つである。本研究では、粒子輸送、熱流動、構造の連成解析を行い、実現性の高いビーム窓概念を得た。まず必要な陽子ビーム電流値を下げ、ビーム窓の設計条件を緩和することを目的に、ADS炉心に未臨界度調整棒(SAR)を導入した。この炉心について燃焼解析を行い、最終的に燃焼期間中の最大陽子ビーム電流値を20から13.5mAに低減可能であることを示した。燃焼解析の結果を受けて、粒子輸送、熱流動、構造の連成解析を行った。最終的な結果として、最も座屈耐性の強い以下の概念;半球形状、外半径235mm、ビーム窓先端の厚さ3.5mmそして座屈に対する安全率が9、の概念が得られた。座屈圧力は、過去の結果に対して2.2倍の値となった。以上の結果から、より実現性の高いビーム窓概念を提示することができた。

論文

J-PARC Transmutation Experimental Facility Program

前川 藤夫; Transmutation Expeimental Facility Design Team

Plasma and Fusion Research (Internet), 13(Sp.1), p.2505045_1 - 2505045_4, 2018/05

分離変換技術は、高レベル放射性廃棄物の減容化及び有害度低減のための有望な可能性を有する。原子力機構では加速器駆動システム(ADS)による分離変換技術の開発を進めており、これを促進するためにJ-PARCの実験施設の1つとして核変換実験施設(TEF)の建設を計画している。TEFは、ADSターゲット試験施設(TEF-T)及び核変換物理実験施設(TEF-P)で構成される。本講演では、J-PARC TEF建設に向けた施設設計と研究開発に関する最近の進展について述べる。

論文

Template-free fabrication of mesoporous alumina nanospheres using post-synthesis water-ethanol treatment of monodispersed aluminium glycerate nanospheres for molybdenum adsorption

Saptiama, I.*; Kaneti, Y. V.*; 鈴木 善貴; 土谷 邦彦; 福光 延吉*; 榮 武二*; Kim, J.*; Kang, Y.-M.*; 有賀 克彦*; 山内 悠輔*

Small, 14(21), p.1800474_1 - 1800474_14, 2018/05

放射化法で製造した$$^{99}$$Moは比放射能が低いことから、医療用$$^{99}$$Mo/$$^{99m}$$Tcジェネレータに用いるには高いMo吸着性能を有するMo吸着材の開発が必要である。本研究では、Mo吸着材として、新たに開発した合成後、"水・エタノール"処理と高温焼結を組み合わせる手法によって、アルミニウムグリセレートナノ粒子から分子鋳型を用いずにメソポーラスAl$$_{2}$$O$$_{3}$$ナノ粒子を合成した。これとほぼ同一の手法で得られたメソポーラスAl$$_{2}$$O$$_{3}$$ナノ粒子は、無処理のAl$$_{2}$$O$$_{3}$$ナノ粒子および市販のAl$$_{2}$$O$$_{3}$$と比較して、2$$sim$$4倍高い表面積、より小さい細孔径分布のメソポーラス、200$$^{circ}$$C低い結晶化温度、数倍高いMo吸着性能を示した。これにより、新たに提案した合成後処理法の酸化物材料への機能性向上の有効性が示唆された。

論文

酸素飽和高温高純度水中におけるSUS316Lステンレス鋼すき間内の局部腐食

相馬 康孝; 上野 文義

材料と環境, 67(5), p.222 - 228, 2018/05

溶存酸素濃度約32ppm、温度288$$^{circ}$$Cの高純度水中に100h浸漬したSUS316Lステンレス鋼のすき間内における局部腐食現象を詳細に分析した。テーパーのついたすき間内において、すき間先端部側(すき間幅十数$$mu$$m以下)の領域において、粒界、および介在物を起点とした局部腐食が発生した。前者は、粒界に沿って発生し、粒内にも腐食が進行した。粒内では腐食がまだら状に進行し、腐食生成物であるFeCr$$_{2}$$O$$_{4}$$に相当する組成の酸化物と残存金属相が混在する組織を示した。後者は、CaとSを含む介在物を中心として円形に発生し、腐食生成物としてFeCr$$_{2}$$O$$_{4}$$に相当する組成の酸化物が生成した。これらの局部腐食現象はすき間先端側の酸素枯渇域に集中して発生し、より開口側に近い酸素到達域では発生しなかった。局部腐食発生域と非発生域の分布から、すき間内におけるアノードとカソードの分離が示唆された。

論文

レーザー微粒子化反応を利用した放射性廃液からの白金族元素分離法の開発

佐伯 盛久*; 浅井 志保; 大場 弘則*

ぶんせき, 2018(4), p.138 - 143, 2018/04

白金族元素は産業分野において高いニーズがあり、溶媒抽出法, 固相抽出法, 溶融塩電解法といったさまざまな分離回収法が開発されてきた。こうした分離法のうち、新しく開発された「レーザー微粒子化分離法」は、単純操作で非接触かつ高選択的に白金族を分離できることから、これまでの分離法に代わる有効な手法として期待されている。本稿では、レーザー微粒子化分離法の開発背景と基本原理について概説した。また、分析化学分野での応用例として、世界初の実測成功につながった使用済み燃料中の放射性パラジウム分析についても紹介した。

論文

Density functional theory study on the geometric and electronic structures of Fe$$_{2}$$O$$_{2}$$ and the reaction of Fe$$_{2}$$ + O$$_{2}$$

中沢 哲也

Computational Materials Science, 146, p.334 - 345, 2018/04

Fe$$_{2}$$O$$_{2}$$の可能な構造に対して最も安定した異性体を得るためB3LYP及びBroken-symmetry (BS)法を取り入れたB3LYPを用いた計算を行った。得られた安定異性体に基づいてrhombic Fe$$_{2}$$($$mu$$-O)$$_{2}$$に向かうFe$$_{2}$$とO$$_{2}$$の反応機構を調べた。Fe$$_{2}$$($$mu$$-O)$$_{2}$$のBS-singletが全てのFe$$_{2}$$O$$_{2}$$異性体で最安定状態にある。Open-cycle ($$eta^{1}$$-O)Fe$$_{2}$$($$mu$$-O)の$$^{9}$$A"とnear-linear OFeOFeの$$^{3}$$Aが2番目、3番目に安定な異性体である。安定異性体に対して計算した振動数は過去の理論や実験研究と一致した。Rhombic Fe$$_{2}$$($$mu$$-O)$$_{2}$$に向かうFe$$_{2}$$とO$$_{2}$$の反応に対して計算したsingletとnonetのポテンシャルエネルギー面からこの反応はnonetからsingletへのスピン反転を経て断熱的に進むことを示唆している。反応中間体や最終生成物のFe-O結合はイオン結合及び共有結合の両方の特徴を持ち、そして、FeからOへの大きな電荷移動のため高い分極率を持つことをNBO解析は示している。

論文

Submesoscale mixing on initial dilution of radionuclides released from the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant

上平 雄基; 内山 雄介*; 川村 英之; 小林 卓也; 古野 朗子

Journal of Geophysical Research; Oceans (Internet), 123(4), p.2808 - 2828, 2018/04

本研究では、ダウンスケーリングによる沿岸域の高解像度モデルを導入した高度な海洋拡散予測システムを用いて、福島第一原子力発電所事故に適用し、水平スケールが数キロメートルのサブメソスケールの海象に伴う$$^{137}$$Csの海洋中移行過程を解析した。その結果、事故直後に福島県沖で発達していたサブメソスケール渦に伴う鉛直循環流によって$$^{137}$$Csが中深層に活発に輸送されていた。また、これらのサブメソスケール渦はシア不安定と傾圧不安定との相乗的な効果によって強化されていた可能性がスペクトル解析から示された。

論文

Shielding performance of newly developed boron-loaded concrete for DT neutrons

佐藤 聡*; 今野 力; 中島 宏; 塩永 亮介*; 野瀬 裕之*; 伊藤 祐二*; 橋本 博英*

Journal of Nuclear Science and Technology, 55(4), p.410 - 417, 2018/04

中性子遮蔽性能の向上を目的に、ホウ素を重量濃度で10%以上含有するボロンコンクリートを新たに開発した。原子力機構FNSのDT中性子源と新たに開発したボロン含有コンクリートを用いて中性子遮蔽実験を実施し、$$^{93}$$Nb(n,2n)$$^{92m}$$Nb及び$$^{197}$$Au(n,$$gamma$$)$$^{198}$$Au反応の反応率を測定した。この実験の解析をMCNP及びFENDL-2.1を用いて行った。計算値は実験値とよく一致し、ボロン含有コンクリートの原子組成データとその核データの精度は非常に良いことを確認した。加えて、ボロン含有コンクリート及びその他のコンクリート中の実効線量率及び$$^{59}$$Co(n,$$gamma$$)$$^{60}$$Co及び$$^{151}$$Eu(n,$$gamma$$)$$^{152}$$Eu反応の反応率を計算した。今回開発したボロン含有コンクリートは、他のコンクリートと比べ、DT中性子に対し非常に良い遮蔽性能を有していることがわかった。

論文

Radiation-induced degradation of aqueous 2-chlorophenol assisted by zeolites

熊谷 友多; 木村 敦*; 田口 光正*; 渡邉 雅之

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 316(1), p.341 - 348, 2018/04

放射線を利用した水環境汚染物質の分解処理をゼオライトによる固相抽出を用いて効率化する可能性を探索するため、2-クロロフェノール(2-ClPh)をモデル物質としてゼオライト共存下での放射線誘起反応を研究した。3種のゼオライトを比較した結果、Si/Al比率の高いゼオライト(HMOR)を用いることで2-ClPhの放射線による分解反応を効率化できることを明らかにした。HMORは疎水性を示すゼオライトであり、水溶液中の2-ClPhに対して優れた吸着能を示した。この吸着能を利用してHMORに2-ClPhを濃縮してから$$gamma$$線を照射することで、2-ClPhの脱塩素反応が高効率で進むことが分かった。この固相抽出による反応効率の向上は、水溶液を10倍濃縮することに相当した。これは、2-ClPhが高濃度に吸着したことで、HMORが$$gamma$$線から吸収したエネルギーが効率よく分解反応に使われたためと考えられる。

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